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天大姜忠義ACS Catalysis: 用于光催化合成氨的雙金屬有機骨架促進(jìn)氮活化

光催化N₂合成氨是一種碳中和策略，但其效率受到惰性N≡N三鍵的活化阻礙。在N₂活化中，給電子過程通常與接受電子過程強耦合，導(dǎo)致高活化能壘和低光催化活性。

天津大學(xué)姜忠義團(tuán)隊提出了一種通過雙金屬有機框架(BMOF)將這兩個過程解耦以促進(jìn)N₂活化的策略。

BMOFs由兩個功能金屬節(jié)點組成，其中具有高電離電位(In)的硬酸金屬節(jié)點接受來子N₂的電子和具有低電離電位(In)的軟酸金屬節(jié)點將電子提供給N₂。

原位傅里葉變換紅外(FTIR)光譜和密度泛函理論(DFT)表明，由于雙金屬協(xié)同效應(yīng)，N₂的活化能壘降低。

經(jīng)測試6種雙金屬組合，可以發(fā)現(xiàn)當(dāng)兩種金屬之間作為電離電勢差(ΔIn)≥6 eV和高In金屬的比例達(dá)到~20％時，雙金屬的協(xié)同效應(yīng)變得明顯。

在所有制備的BMOF中，最佳的BMOF(Sr)-0.2Fe光催化劑NH₃析出速率高達(dá)780 μmol g^-1 h^-1。

Boosting nitrogen activation via bimetallic organic frameworks for photocatalytic ammonia synthesis. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02465

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