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復旦方方AFM:穩定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環衰減0.045%!

復旦方方AFM:穩定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環衰減0.045%!
由于巨大的體積變化,在鋰化/脫鋰過程中硅的粉化導致電化學活性的損失。目前,制備具有最佳臨界斷裂尺寸的硅材料的更具可擴展性和經濟性的方法仍有待開發。
復旦方方AFM:穩定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環衰減0.045%!
在此,復旦大學方方教授等人利用不可避免的粉碎,為穩定的硅負極設計了一種創新的原位自適應電化學研磨(ECG)策略,MgH2用作研磨助劑以電化學研磨微米尺寸的Si顆粒。
在ECG過程中,MgH2和Si的鋰化過程發生在不同的電位下,兩者都會導致明顯的體積膨脹,從而導致電極內部產生強烈的內應力。在這種強大的內應力下,MgH2的鋰化產物(Mg和LiH)將遷移到破裂的Si顆粒中,并通過Mg的部分可逆鋰化逐漸轉變為由離子導電LiH和電子導電組成的導電基質。
復旦方方AFM:穩定硅負極的自適應電化學研磨策略,每循環衰減0.045%!
圖1. ECG過程中Si-MgH2復合材料的形態及轉變示意圖
因此,這種經過ECG處理后的微米級硅顆粒自發研磨至平衡尺寸,可適應體積變化并確保穩定循環。作者使用MgH2助磨劑將微米尺寸的Si組裝成固態半電池,其中以LiBH4作為電解質,Li作為對電極。
制備的Si負極在0.5 A g-1的電流密度下提供3228 mAh g-1的高可逆比容量、99.5%的庫倫效率和 200次循環中每循環低至0.045%的衰減率。這項工作中描述的ECG策略不僅為制備高性能硅基負極材料提供了一種全新且實用的方法,而且還為穩定遭受巨大體積變化的其他電極材料提供了靈感。
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圖2. ECG工藝獲得的Si負極的電化學性能
Self-Adapting Electrochemical Grinding Strategy for Stable Silicon Anode, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109887

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