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導(dǎo)師簡(jiǎn)介

被引2.2萬(wàn)，H因子81，科睿唯安全球高被引科學(xué)家湖大王雙印教授團(tuán)隊(duì)2022年度成果精選！

王雙印，湖南大學(xué)二級(jí)教授，博士生導(dǎo)師。國(guó)家高層次人才入選者、科睿唯安全球高被引科學(xué)家（化學(xué)、材料），愛(ài)思唯爾中國(guó)高被引學(xué)者（化學(xué)）。2006年本科畢業(yè)于浙江大學(xué)化工系，2010年在新加坡南洋理工大學(xué)獲得博士學(xué)位，隨后在美國(guó)凱斯西儲(chǔ)大學(xué)、德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)（瑪麗居里學(xué)者）開(kāi)展研究工作。主要研究方向：（1）電催化劑缺陷化學(xué)；（2）有機(jī)分子電催化轉(zhuǎn)化；（3）燃料電池。取得成果：代表性論文發(fā)表在國(guó)家科學(xué)評(píng)論，中國(guó)科學(xué)化學(xué)、材料，科學(xué)通報(bào)，JEC，Nature Chem.，Nature Catalysis，JACS，Angew. Chem.（20），Adv. Mater.（17），Chem等期刊，總引用22000余次，H指數(shù)81，獲教育部青年科學(xué)獎(jiǎng)、湖南省自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)（第一完成人）、中國(guó)僑屆貢獻(xiàn)一等獎(jiǎng)。

課題組主頁(yè)：http://cmeel.hnu.edu.cn/index.htm.

2022年，王雙印教授在JACS、Angew.等國(guó)際頂級(jí)期刊連續(xù)發(fā)表多篇高水平文章。下面小編為大家分享部分成果精選。

J. Am. Chem. Soc.：生物質(zhì)化學(xué)品與可持續(xù)生物航空燃料前體的陽(yáng)極交叉耦合

將生物質(zhì)平臺(tái)化學(xué)品電催化轉(zhuǎn)化為航空燃料前體是一種緩解過(guò)度開(kāi)發(fā)和消費(fèi)不可再生化石燃料造成的能源危機(jī)的有前途的方法，但是含水電解質(zhì)很少被研究。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授和鄒雨芹教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了在室溫和常壓的水電解質(zhì)中，鎳（Ni）基電催化劑上從生物質(zhì)平臺(tái)化學(xué)品生產(chǎn)航空燃料前驅(qū)體的陽(yáng)極電催化路線。

所述產(chǎn)物對(duì)航空燃料前驅(qū)體的選擇性高（95.4%），庫(kù)侖效率（CE）達(dá)210%。一系列的原位表征表明，Ni²⁺是偶聯(lián)過(guò)程的活性位點(diǎn)，同時(shí)可通過(guò)產(chǎn)生自由基陽(yáng)離子和抑制副反應(yīng)來(lái)實(shí)現(xiàn)偶聯(lián)反應(yīng)。首先，電化學(xué)過(guò)程可以激活糠醛（furfural, FF）分子并產(chǎn)生自由基陽(yáng)離子，導(dǎo)致平均2.0倍的鏈繁殖。乙酰丙酸（levulinic acid, LA）分子在偶聯(lián)反應(yīng)中起重要作用。

LA對(duì)Ni₃N的吸附強(qiáng)度高于FF，能抑制副反應(yīng)（FF的氧化），具有較高的選擇性。同時(shí)，LA分子吸附在Ni₃N表面，破壞了Ni³⁺的形成，有利于偶聯(lián)反應(yīng)。該工作展示了一種從生物質(zhì)平臺(tái)化學(xué)品直接生產(chǎn)航空燃料前體的有效途徑，并提供了對(duì)陽(yáng)極耦合過(guò)程的全面理解。

Anodic Cross-Coupling of Biomass Platform Chemicals to Sustainable Biojet Fuel Precursors.?J. Am. Chem. Soc.,?2022, DOI: 10.1021/jacs.2c11153.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c11153.

J. Am. Chem. Soc.：氧空位介導(dǎo)的選擇性C-N偶聯(lián)用于電催化合成尿素

在環(huán)境條件下，通過(guò)電催化C-N偶聯(lián)法一步合成尿素是傳統(tǒng)尿素合成方案的有前途的替代方案。然而，中間體的氫化阻礙了尿素的有效合成。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授和陳晨副教授、深圳大學(xué)符顯珠教授、中科院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所藺洪振研究員、廈門大學(xué)程俊教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種氧空位富集且有效的CeO₂電催化劑，通過(guò)插入空位穩(wěn)定了*NO的關(guān)鍵中間體，從而有利于隨后的C-N偶聯(lián)過(guò)程而不是質(zhì)子化，而在空位缺失的催化劑上觀察到C-N與質(zhì)子化偶聯(lián)的選擇性較差。

在文中，作者合成了不同濃度的富釩（Vo）的CeO₂納米棒，并用作尿素合成的電催化劑。富含Vo的CeO₂納米棒催化合成尿素的產(chǎn)率可以達(dá)到943.6 mg h^?1?g^?1，遠(yuǎn)高于部分貴金屬基電催化劑。此外，作者通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算了各種C?N鍵偶聯(lián)途徑在富含和缺乏Vo的CeO₂上的能量勢(shì)壘，包括*NO-CO、*N-CO、*NH-CO和*NH₂-CO，并與競(jìng)爭(zhēng)質(zhì)子化的勢(shì)壘進(jìn)行了比較，以揭示C-N偶聯(lián)的起源和尿素合成的電催化活性。

作者發(fā)現(xiàn)*NO中間物種插入Vo，有利于與*CO偶聯(lián)，而不是質(zhì)子化的發(fā)生。原位和頻率生成（SFG）光譜證明，Vo介導(dǎo)的途徑變化通過(guò)以*OCNO中間物種的出現(xiàn)作為描述符。作者構(gòu)建了Vo濃度與電催化活性之間的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系，并闡明了Vo介導(dǎo)的選擇性C-N偶聯(lián)機(jī)制，為尿素合成的電催化劑設(shè)計(jì)和相關(guān)電催化機(jī)制的揭示提供了新見(jiàn)解。

Oxygen Vacancy-Mediated Selective C-N Coupling toward Electrocatalytic Urea Synthesis.?J. Am. Chem. Soc.,?2022, DOI: 10.1021/jacs.2c03452.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c03452

Angew. Chem. Int. Ed.：FeMn_ac/Mn-N₄C助力ORR

原子團(tuán)簇調(diào)控單原子金屬位點(diǎn)的電子分布是一種提高其氧還原反應(yīng)（ORR）內(nèi)在活性的有效策略。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授和韓磊教授、中科院上海高等研究院李麗娜研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)后吸附和二次熱解的創(chuàng)新組合來(lái)構(gòu)建用原子團(tuán)簇修飾的單原子Mn位點(diǎn)（FeMn_ac/Mn-N₄C）。

在文中，作者通過(guò)吸附和二次熱解相結(jié)合的方法，構(gòu)建了具有原子分散的Mn-N₄位點(diǎn)和FeMn原子團(tuán)簇的Mn-基SACs。首先通過(guò)低溫?zé)峤夥ㄖ苽淞薓n摻雜Cd-對(duì)苯二胺配合物（CdMn-PPD），得到了錨定在富缺陷氮摻雜碳（Mn-DNC)）上的分離Mn原子。隨后，通過(guò)物理吸附Fe³⁺離子和二次熱解制備了原子分散的Mn-N₄位點(diǎn)與FeMn原子團(tuán)簇共存（FeMn_ac/Mn-N₄C）。

X射線吸收近邊光譜和擴(kuò)展S射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜證實(shí)了Mn-N₄配位與FeMn原子團(tuán)簇的結(jié)合，并形成了FeMn_ac/Mn-N₄C，從而有助于ORR過(guò)程中分子O₂的吸附和O-O鍵的斷裂。得益于上述結(jié)構(gòu)特征，F(xiàn)eMn_ac/Mn-N₄C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性和耐久性，在0.5 M H₂SO₄和0.1 M KOH中半波電位分別為0.79 V和0.90 V，以及優(yōu)異的Zn-空氣電池性能。這種合成策略為構(gòu)建具有可調(diào)原子結(jié)構(gòu)的高活性催化劑開(kāi)辟一條道路，以用于各種應(yīng)用。

Decorating Single-Atomic Mn Sites with FeMn Clusters to Boost Oxygen Reduction Reaction.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2022, DOI: 10.1002/anie.202214988.

https://doi.org/10.1002/anie.202214988.

Angew. Chem. Int. Ed.：工作溫度匹配的鈀氫緩沖層實(shí)現(xiàn)耐用的HT-PEMFCs

燃料電池在堆工況下的耐久性退化，嚴(yán)重影響了燃料電池的壽命和性能。為緩解快速的電位上升和性能下降，湖南大學(xué)王雙印教授和陶李助理教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種陽(yáng)極設(shè)計(jì)，以使高溫質(zhì)子交換膜燃料電池（High-temperature proton exchange membrane fuel cells, HT-PEMFCs）的工作溫度與氫（H）從鈀（Pd）中的釋放溫度相匹配。

由于Pd的儲(chǔ)氫/釋放能力與HT-PEMFCs的工作溫度相匹配，一系列含Pd的陽(yáng)極催化層作為氫緩沖層，以抑制燃料電池的可逆降解。氫原子在室溫下自發(fā)滲透到Pd的間隙部位，并在高溫下連續(xù)釋放，以在陽(yáng)極中提供額外的原位氫。此外，Pd/C作為陽(yáng)極的氧吸收劑可以從陰極和環(huán)境中吸收滲透的氧，以抑制局部燃料不足期間的反向電流退化，并最終減少碳腐蝕和Pt溶解/聚集。

通過(guò)對(duì)先進(jìn)的Pd/C陽(yáng)極結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)，HT-PEMFCs具有更長(zhǎng)的壽命、更高的功率密度和卓越的超長(zhǎng)耐久性。特別是，與傳統(tǒng)的單一Pt/C陽(yáng)極相比，含Pd陽(yáng)極將反向電流時(shí)間延遲了37倍，并且Pd/C陽(yáng)極還極大提高了HT-PEMFCs在SU/SD工藝和電流突變過(guò)程中的耐久性。該工作中氫的儲(chǔ)存/釋放為提高PEMFCs的耐久性提供了創(chuàng)新性指導(dǎo)。

Durable High-Temperature Proton Exchange Membrane Fuel Cells Enabled by the Working-Temperature-Matching Palladium-Hydrogen Buffer Layer.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2022, DOI: 10.1002/anie.202215177.

https://doi.org/10.1002/anie.202215177.

?Angew. Chem. Int. Ed.：100%選擇性！乙醇電氧化鹽析乙醛

選擇性電催化氧化醇類制取高附加值的醛類引起了廣泛的關(guān)注，但是由于其反應(yīng)性高于醇類，在堿性電解質(zhì)中醛類容易被過(guò)度氧化為酸類。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授和鄒雨芹教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)調(diào)節(jié)局部微環(huán)境，將反應(yīng)體系中的醛鹽化，實(shí)現(xiàn)了在NiO上選擇性的電氧化乙醇制取乙醛。

通過(guò)鹽析作用，可以100%選擇性地從相應(yīng)的醇中制取芳香族醛，轉(zhuǎn)化率極高。通過(guò)一系列電化學(xué)實(shí)驗(yàn)、密度泛函理論（DFT）計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬，作者研究了這種優(yōu)異選擇性的來(lái)源。結(jié)果表明，醛與水之間氫鍵的斷裂使醛產(chǎn)生鹽析作用，從而提高了醛的選擇性。

此外，該策略能以100%選擇性地將乙醇電氧化過(guò)程中氣體|電解液界面的醛鹽化，并可推廣到其它選擇性氧化反應(yīng)中，如5-羥甲基糠醛（HMF）與2, 5-呋喃羧基醛（DFF）、胺與亞胺的反應(yīng)。該工作為選擇性電氧化提供了一種可行、有效的方法。

Salting-Out Aldehyde from the Electrooxidation of Alcohols with 100?% Selectivity.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2022, DOI: 10.1002/anie.202210123.

https://doi.org/10.1002/anie.202210123.

Nat. Commun.：FE近100%！雙原子Fe-Ni催化劑識(shí)別和剪裁C-N偶聯(lián)位點(diǎn)以高效合成尿素

電催化合成尿素是Haber-Bosch法和工業(yè)尿素合成工藝的一種很有前途的替代方法。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授、陳晨副教授和鄭建云副教授以及澳大利亞科廷大學(xué)蔣三平教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種具有Fe-Ni鍵合對(duì)的雙原子催化劑，其可以顯著提高電催化合成尿素的效率。

對(duì)比Fe-SAC和Ni-SAC，在隔離雙原子Fe-Ni電催化劑（I-FeNi-DASC）中同時(shí)引入Fe和Ni位點(diǎn)，克服了碳反應(yīng)物或氮反應(yīng)物單方面選擇性吸附和活化的局限性。協(xié)同效應(yīng)通過(guò)實(shí)現(xiàn)多種反應(yīng)物的協(xié)同吸附和活化，顯著提高了電化學(xué)尿素合成。孤立的Fe-N₄和Ni-N₄位點(diǎn)觸發(fā)了大量活化的C-和N-物種，增加了這些中間物種相遇和耦合生成關(guān)鍵的C-N鍵的可能性。更重要的是，作者發(fā)現(xiàn)Fe-Ni對(duì)鍵合雙原子電催化劑（B-FeNi-DASC）對(duì)尿素生成的內(nèi)在作用是最有效的，這是由于Fe-Ni對(duì)橋接位點(diǎn)（FeNi-N₆）上存在熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)上可行的C-N耦合過(guò)程，以及橋接構(gòu)型上的有效抑制HER。

與Fe-SAC、Ni-SAC和I-FeNi-DASC電催化劑相比，B-FeNi-DASC的尿素合成性能提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)，尿素收率達(dá)到20.2 mmol h^?1?g^?1，法拉第效率（FE）為17.8%。operando原子同步輻射傅里葉變換紅外光譜（SR-FTIR）測(cè)量和理論計(jì)算均表明，B-FeNi-DASC上尿素的合成是由*NH（星號(hào)為吸附位點(diǎn)）)與*CO耦合形成第一個(gè)C-N鍵，隨后*NHCO與*NO耦合形成第二個(gè)C-N鍵，兩種反應(yīng)均為熱力學(xué)自發(fā)反應(yīng)，動(dòng)力學(xué)可行性高，在Fe-Ni鍵結(jié)位點(diǎn)上的能壘分別為0.21 eV和0.09 eV。該工作為識(shí)別和定制活化位點(diǎn)和C-N偶聯(lián)位點(diǎn)從本質(zhì)上促進(jìn)尿素合成提供了新的思路，有望推動(dòng)尿素工業(yè)的綠色革命，并為催化偶聯(lián)反應(yīng)提供指導(dǎo)。

Identifying and tailoring C-N coupling site for efficient urea synthesis over diatomic Fe-Ni catalyst.?Nat. Commun.,?2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33066-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33066-6.

Appl. Catal. B Environ.：C₃N₄納米片高效選擇性光催化裂解C-C鍵

在溫和條件下，木質(zhì)素中C-C鍵的光催化裂解將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為高附加值的芳香族化合物。然而，對(duì)裂解機(jī)理和催化劑結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的認(rèn)識(shí)有限，阻礙了高效光催化劑的合理設(shè)計(jì)。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授、鄭建云副教授和Yanhong Lyu（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過(guò)連續(xù)自組裝和二醇誘導(dǎo)熱剝離制備具有碳空位的多孔氮化碳（g-C₃N₄）納米片作為多相光催化劑。

在短鏈二醇誘導(dǎo)后，質(zhì)子化的三聚氰胺-SO₄^2-分子中出現(xiàn)弱H-鍵，導(dǎo)致在煅燒過(guò)程中充分剝落，從而在C₃N₄的三-s-三氮結(jié)構(gòu)單元中產(chǎn)生碳空位。碳空位不僅抑制了光生電荷的重組，使能帶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂袕?qiáng)氧化還原能力的光生空穴，而且使C₃N₄具有較高的N含量，從而使C_β-H更易氧化。因此，具有碳空位的g-C3N4納米片在光照下表現(xiàn)出良好的β-O-4鍵中C-C鍵的裂解性能。

更重要的是，在無(wú)氧的情況下，該光催化劑上的C-C鍵仍然會(huì)發(fā)生裂解，與以往的文獻(xiàn)不同。結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和ATR-SEIRAS原位光譜分析，作者提出了g-C₃N₄可能的解理機(jī)理，為進(jìn)一步研究g-C₃N₄的解理機(jī)理提供了新的思路。

Efficiently and selectively photocatalytic cleavage of C-C bond by C₃N₄?nanosheets: Defect-enhanced engineering and rational reaction route.?Appl. Catal. B Environ.,?2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121690.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121690.

J. Energy Chem.：高效陽(yáng)極催化劑Ru-IrO₂助力水裂解

氫氣具有高能量密度、低排放的特點(diǎn)，是解決能源危機(jī)和溫室效應(yīng)的理想能源載體。氫氣的生產(chǎn)、儲(chǔ)存和運(yùn)輸是氫能走向?qū)嶋H應(yīng)用的關(guān)鍵因素。目前，最先進(jìn)的酸性O(shè)ER催化劑通常是銥（Ir）或釕（Ru）基材料。Ru-基催化劑OER性能較好，但耐久性較差；Ir基催化劑穩(wěn)定性較好，但活性較差。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授和陳如副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了利用選擇穩(wěn)定的催化劑（商業(yè)IrO₂）作為基體，通過(guò)缺陷工程將分散良好的活性Ru原子錨定在基體氧化物納米顆粒的晶體缺陷上，獲得了一種在酸性環(huán)境下高效穩(wěn)定的水裂解陽(yáng)極催化劑。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Ru-IrO₂在電流密度為10 mA cm^-2下OER過(guò)電位為266 mV，遠(yuǎn)低于IrO₂（366 mV）和D-IrO₂（344 mV）。隨著Ru投料比的增加，OER性能不斷提高，直至Ru投料比達(dá)到8%。表面積歸一化曲線顯示了固有活性的趨勢(shì)：Ru-IrO₂?> IrO₂?>?D-IrO₂。在1.438 V下，電流密度達(dá)到0.1 mA cm_oxide^-2時(shí)，各活性位點(diǎn)的另一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)換頻率（TOF）在這些催化劑上也有相同的趨勢(shì)。

貴金屬總質(zhì)量歸一化的質(zhì)量活度表明，Ru-IrO₂在10 mA mg_metal^-1下的過(guò)電位比IrO₂和D-IrO₂分別小100和82 mV。電解槽運(yùn)行證實(shí)，即使在PEM水電解槽的苛刻條件下，該催化劑也表現(xiàn)出優(yōu)異的活性（1.72 V，1 A cm^-2）和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。該工作為利用缺陷位點(diǎn)獲得更好的催化性能提供了一種有效的方法。

Activation of iridium site by anchoring ruthenium atoms on defects for efficient anodic catalyst in polymer electrolyte membrane water electrolyzers.?J. Energy Chem.,?2022, DOI: 10.1016/j.jechem.2022.08.020.

https://doi.org/10.1016/j.jechem.2022.08.020.

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