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通過雙電子氧還原(ORR)反應直接電合成過氧化氫(H₂O₂)是傳統能源密集型蒽醌法的可持續替代方案。然而，由于在催化劑設計中對原子水平的理解不足，導致開發與工業相關的生產速率的高性能和可擴展的電催化劑仍然具有挑戰性。

近日，哥倫比亞大學陳經廣和大連理工大學全燮等在理論計算的指導下，成功制備出具有氧修飾改性吡咯型CoN₄結構的CoPc-OCNT催化劑。

具體而言，研究人員通過密度泛函理論(DFT)計算，建立了以ΔG_*OOH為關鍵參數的ORR火山圖，以篩選TMPc材料中具有高選擇性的電催化劑。

結果顯示，TMPc的ΔG_*OOH值與TM的d帶中心有關，這說明CoPc上的ΔG_*OOH更接近火山頂峰。同時，在缺陷碳位點的O摻雜被證明可以改變CoPc中Co位點的局部電子結構，并有助于實現最接近火山峰的ΔG_*OOH。

此外，制備的CoPc-OCNT催化劑在堿性和中性電解質中均具有較高的活性和H₂O₂選擇性，驗證了理論預測的雙電子ORR的活性-ΔG_*OOH火山型關系。

在流動池中，CoPc-OCNT催化劑可達到工業級電流密度300 mA cm^?2，H₂O₂的生產速率和法拉第效率分別為11527 mmol h^?1 gcat^?1和96-100%。

此外，研究人員將H₂O₂的電合成和Fenton反應結合起來用于廢水處理，其幾乎100%去除了可生物降解的污染物，污染物降解速率為700 mL h^?1，其中40-52%的總有機碳(TOC)可以轉化為CO₂。

同時，該Fenton系統對實際焦化廢水處理效果良好，TOC去除率達到90%左右，展示了在實際廢水處理應用中的潛力。

綜上，該項研究證明了以各種鈷酞菁為原料的金屬位點催化劑設計的多功能性和對H₂O₂電合成的高度適用性，其在未來大規模H₂O₂制造和廢水處理和消毒方面具有很大的潛力。

Metal Single-Site Catalyst Design for Electrocatalytic Production of Hydrogen Peroxide at Industrial-Relevant Currents. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35839-z

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