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JACS: Cu/ZnO(0001?)表面上的銫誘導活性位點用于C-C偶聯和CO2還原合成乙醇

將CO₂有效轉化為乙醇或高級醇是多相催化中的一大挑戰，引起了科研人員將其用于基礎科學研究和商業應用的極大興趣。

美國布魯克海文國家實驗室Ping Liu、José A. Rodriguez等人報道了在ZnO(0001?)襯底上共沉積Cs和Cu用于催化CO₂還原合成甲醇和乙醇。

作者使用催化測試、X射線光電子能譜(XPS)測量、密度泛函(DFT)計算和動力學蒙特卡羅(KMC)模擬等手段研究了這些結構精準表面的行為。XPS結果表明，從Cs/Cu(111)到Cu/Cs/ZnO(0001?)催化劑的反應機理發生了明顯的變化。

Cs對C-C偶聯的促進作用是Cs、Cu和ZnO組分協同作用的結果，從而在表面形成CH_x和CH_yO物種。DFT和KMC模擬結果顯示，Cs的沉積在Cu-Cs-ZnO界面引入了具有獨特結構的多功能位點，能夠促進與CO₂的相互作用，導致CO₂主要通過甲酸鹽途徑合成甲醇。

更重要的是，Cs沉積能夠對CHO的結合進行調控，可以促進HCOOH通過甲酸鹽途徑分解為CHO，同時又可以進一步加氫為甲醇。另外，對CHO結合的微調還可以使CHO對緊密對齊，以促進C-C偶聯并最終促進乙醇合成。

Cesium-induced active sites for C-C coupling and ethanol synthesis from CO₂ hydrogenation on Cu/ZnO(0001?) surfaces. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c03940

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