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哥大Nat. Commun.：鋰金屬-LLZO界面接觸力學演化及微觀結構形成動力學

鋰金屬電極與固態電解質之間界面的動態行為對全固態電池的性能起著關鍵作用。在整個循環過程中，該界面的演變涉及微觀和納米尺度的多尺度機械和化學異質性。這些特性取決于運行條件，如電流密度和堆棧壓力。

美國哥倫比亞大學Lauren Marbella、Daniel Steingart等報道了原位聲波傳輸測量與核磁共振波譜（NMR）和磁共振成像（MRI）的耦合，以將界面力學的變化（例如接觸損失和裂紋形成）與電池循環期間鋰微結構的生長相關聯。

圖1 2 MPa時的鋰金屬-LLZO界面

原位聲學傳輸可以檢測傳統鋰離子電池中電池模量、密度和膨脹的變化。聲波傳輸利用超聲波頻率（通常在 1 到 10MHz 之間）的聲波通過電池層傳播，聲速和振幅取決于每一層的機械特性。由于固體/氣體界面由于高聲阻抗失配而具有較差的聲信號傳輸，因此即使在剝離的Li (s)-LLZO界面處發生很小的接觸損失，也預計會衰減聲幅。

與具有液態電解質和相變石墨負極的傳統鋰離子電池不同，鋰金屬負極與固態電解質相結合，為聲音傳播提供了不同的介質。代替由于體相變化引起的振幅和聲速變化，鋰沉積和剝離增加了鋰金屬和電解質之間的界面粗糙度。由于鋰剝離形成空隙導致的接觸損失降低了傳播波的強度，從而導致聲音傳輸強度的損失。

圖2 7.4 MPa時的鋰金屬-LLZO界面

固態NMR和MRI通過同時探測化學成分和微觀結構形態/數量來補充聲學測試。作者利用這種獨特的化學機械探針來評估在長電壓極化步驟中維持共形接觸和界面穩定性（或缺乏穩定性）所需的最小堆棧壓力。特別是，在鋰沉積和對稱Li (s)-LLZO電池剝離期間施加2到13 MPa的堆壓力，以通過聲傳輸測試增加堆壓力對空隙形成和蠕變恢復率的影響。

實驗表明，在靜止期間，高于臨界閾值的堆棧壓力可以可逆地恢復剝離鋰側的接觸損耗。接觸損失率與MRI檢測到的整個電池中鋰微結構生長的程度相關。除了固定壓力研究外，作者還設計了一個固定間隙電池，用于對聲學傳輸和固態NMR光譜進行同步原位表征。此功能可用于表征運行中的同一電池的力學和微觀結構，而不會因電池間的變化而產生噪音。

圖3 13 MPa時的鋰金屬-LLZO界面

Evolving contact mechanics and microstructure formation dynamics of the lithium metal-Li7La3Zr2O12 interface. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26632-x

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