SnO2通過轉化和合金化反應存儲鋰,被認為是最典型的負極材料之一,并在機理探索和性能調整方面得到了廣泛的研究。然而,在 SnO2電極上形成的固體電解質中間相 (SEI) 的結構及其演化過程很少被關注且仍然知之甚少。在此,華南理工大學胡仁宗教授等人全面研究了SnO2薄膜電極的SEI組成和結構演變。通過飛行時間二次離子質譜(TOF-SIMS)可以在基于SnO2的電極中觀察到SEI的雙層混合結構,由靠近電解液的外部有機SEI (O-SEI) 層和靠近SnO2電極的內部無機SEI (In-SEI) 層組成。多尺度觀察揭示了合金化反應后的SEI積累和有機層在去轉化反應以上電位時的明顯溶解,這導致無機層直接暴露在電解液中,從而變得厚實和不均勻。破碎和厚的SEI導致容量快速衰減和97.5% 的低庫侖效率 (CE)。圖1. SEI的TOF-SIMS表征及SnO2電極的結構演變因此,作者證明了當SnO2電極預涂有LiF或Li2CO3時,會誘導形成堅固且薄的 SEI層并在連續循環中穩定,從而提高循環穩定性并將CE提高到99.5%。這項工作為 SnO2負極上的SEI演化機制增加了新的見解,強調了在開發高性能負極中形成堅固SEI膜的重要性,并提出了一種為鋰離子電池制造高性能金屬氧化物負極的有效策略。圖2. SnO2、SnO2-LiF和SnO2-Li2CO3電極的SEI形成過程和結構演變Multiscale Observations of Inhomogeneous Bilayer SEI Film on a Conversion-Alloying SnO2 Anode, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101111