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電化學CO₂還原(CO₂RR)為增值化學品被認為是解決全球變暖問題的有效方法。然而，CO₂中微量的一氧化氮(NO)(約0.8%)大大降低了其轉化效率。因此，脫除NO實現CO₂電還原高效率的必要前提。

近日，中科院大連化物所肖建平課題組利用反應相圖分析了不同催化劑上反應機理的演變，研究了Pd和Cu催化劑上的電位/pH效應。

根據相圖和理論計算，研究人員發現eNORR的低N₂選擇性來源于兩個方面：一方面，從能量角度來看，所有過渡金屬催化劑的表面反應性對N₂的生成都是非常不利的。

首先，過渡金屬表面始終與N₂OH*結合過弱，抑制了N₂O*質子化；其次，O*和OH*之間的標度關系使得強反應過渡金屬表面上的活性中心受到O*/OH*的毒害，或者使得N₂O*在弱吸附的金屬表面上很難解離。因此，這兩種性質協同作用使所有過渡金屬具有高的N₂O選擇性。

另一方面，通過優化實驗條件，如電位、pH和NO壓力，可以稍微提高N₂的選擇性，但不足以超過N₂O或NH₃。

總的來說，實驗結果與理論結果的比較表明，反應相圖可以很好地描述各種產物的活性變化趨勢，并且對eNORR中低N₂選擇性的認識可以為今后的催化劑設計提供指導。

更為重要的是，氨生產的異常活性為建立反向人工氮循環提供了一條可行的途徑，這種循環可以在具有可持續電力的分散式氨合成中發揮關鍵作用。

Steering from Electrochemical Denitrification to Ammonia Synthesis. Nature Communication, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35785-w

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