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孫學良院士/郭洪/呂鵬鵬Nano Energy：功能化COF基電解質加速Na+擴散并抑制枝晶生長

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孫學良院士/郭洪/呂鵬鵬Nano Energy：功能化COF基電解質加速Na+擴散并抑制枝晶生長
固態鈉離子電池為未來的儲能展示了巨大的發展機遇，因此探索高效的鈉離子導體是當務之急。共價有機骨架(COFs)具有精確的方向性和明確的離子通道，是固態鈉離子導體有前景的理想平臺。
加拿大西安大略大學孫學良院士、云南大學郭洪、中科院過程所呂鵬鵬等首次探索了羧酸鈉功能化聚芳醚共軛COF（NaOOC-COF）作為先進鈉離子準固態導體薄膜的應用。
孫學良院士/郭洪/呂鵬鵬Nano Energy：功能化COF基電解質加速Na+擴散并抑制枝晶生長
圖1 材料合成示意圖
羧酸基團被共價鍵接在COF的空腔中以實現Na+傳導。與之前報道的含有B-O、C=N和C-N鍵的COF相比，這種由醚鍵(C-O-C)連接組裝的獨特框架在各種惡劣環境中具有高度的化學穩定性和機械強度。
結果，合理設計的NaOOC-COF可減弱電極與電解液之間的副反應，從而阻礙鈉枝晶的生長。同時，這種COF可以彌補聚合物固態電解質易燃的缺點。同時，NaOOC-COF建立了具有定向離子通道的陰離子骨架，產生了自由的單Na+遷移。因此，它有利于Na+遷移數的提高，同時也可減少不同離子濃度梯度引起的極化，從而增加電極/電解液界面的穩定性。
此外，該COF表現出獨特的二維擴展層狀結構和自組裝確定的一維離子通道。這些特征可以提高Na+在固態電解質中的含量，改善Na+的動力學行為，促進Na+的遷移，縮短Na+的跳躍距離，從而進一步提高Na+的電導率，降低活化能。
孫學良院士/郭洪/呂鵬鵬Nano Energy：功能化COF基電解質加速Na+擴散并抑制枝晶生長
圖2 NaOOC-COF的形貌表征
因此，功能化NaOOC-COF在室溫下表現出優異的Na+電導率(2.68×10-4 S cm-1)、低活化能(Ea，0.24 eV)和高遷移數(0.9)。特別是，NaOOC-COF在組裝的準固態電池中表現出長循環性能，并且可以通過界面調節抑制枝晶生長。
此外，作者對全電池系統中的Na+擴散機制進行了深入研究。這種新穎的策略可以開拓鈉離子準固態電解裝置的新領域，同時加速功能化COF的發展。
孫學良院士/郭洪/呂鵬鵬Nano Energy：功能化COF基電解質加速Na+擴散并抑制枝晶生長
圖3 全電池和對稱電池性能
COFs-based electrolyte accelerates the Na+ diffusion and restrains dendrite growth in quasi-solid-state organic batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106756

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