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Nature子刊：單原子Pt修飾缺陷TiO2以實現選擇性PEC氧化葡萄糖制葡萄糖酸

將生物質轉化為基本化學品，同時利用可再生能源生產清潔燃料是減輕對礦物燃料依賴的一個有希望的戰略。葡萄糖作為生物質最重要的平臺分子之一，由于其能夠轉化為多種高附加值產品，如葡萄糖酸(GLA和GLU)、山梨醇和5-羥甲基糠醛而引起越來越多的關注。光電化學氧化(PEC)生產GLA可以在溫和的條件下操作，并且能夠不使用有害的化學氧化劑或高壓O₂。

貴金屬基催化劑在葡萄糖陽極氧化過程中對GLA的生產具有很高的選擇性，但是高成本限制了其實際應用。具有明確活性中心和最大原子利用率的單原子催化劑可以大大減少貴金屬的含量，從而顯著降低成本。因此，單原子貴金屬修飾光陽極有望實現具有高選擇性和高收率的PEC葡萄糖氧化。

近日，新加坡國立大學陳偉和Zhangliu Tian等利用水熱-退火策略，將單原子Pt錨定在有缺陷的TiO₂納米棒陣列上作為光陽極(Pt/def-TiO₂)。氧空位誘導的缺陷結構可以同時調節催化劑的電荷載流子動力學和能帶結構。因此，缺陷TiO₂光陽極極大地改善了電荷分離，顯著提高了C6產物的選擇性和產率。

此外，通過在缺陷TiO₂光陽極上修飾單原子Pt，可以實現葡萄糖選擇性氧化為葡萄糖酸。在葡萄糖氧化過程中，含有單原子鉑的缺陷TiO₂在0.6 V_RHE時達到1.91 mA cm^?2的光電流密度，并且在模擬陽光照射下產生84.3%的葡萄糖酸。

根據實驗結果，研究人員提出在Pt/def-TiO₂光陽極上PEC氧化葡萄糖生成GLA的反應機理。首先，光陽極上的空穴與被吸收的水反應形成·OH自由基，其可以與光陽極上葡萄糖中的C1-H和C1-O-H鍵反應形成C1=O鍵；隨后，C5-O鍵水解斷裂，然后通過從光陽極解吸形成GLU。

其次，在光陽極上的Pt SA可以從C6位點選擇性地吸附伯醇，當C6-OH在Pt SA上和C6在光陽極上共吸附后，被吸附的·OH自由基將分別與C6-OH和C6-H的H原子反應形成C6=O鍵，其中一些產物從催化劑上解吸產生GUR，另一些產物將調整它們的吸附狀態以進行后續反應。

在空穴和羥基的作用下，C6=O鍵將被激活，并形成一個新的C6-OH鍵。隨后，來自C6位點的基團將遵循與C1位點相同的反應路徑，并最終產生GLA。因此，Pt SAs和·OH自由基在選擇性PEC氧化葡萄糖生成GLA過程中起著關鍵作用。

Selective Photoelectrochemical Oxidation of Glucose to Glucaric Acid by Single Atom Pt Decorated Defective TiO₂. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35875-9

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