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上交ACS Nano: 多價陽離子取代導致大量晶格畸變，助力NiFeXO4高效持久電催化OER

電化學水分解因其能夠有效緩解能源危機和儲存太陽能和風能而受到廣泛關注。為了實現電化學水分解的商業化應用，開發高效、耐用、低成本的電催化劑至關重要。尖晶石氧化物(A_xB_3-xO₄)結構穩定，對其進行修飾改性以提高其催化活性有利于推動電化學水分解的進一步發展。

近日，上海交通大學劉攀和宋鈁等通過共晶脫合金化的方法成功地合成了熵穩定的NiFe₂O₄型單相尖晶石氧化物多孔納米線，并研究了其在整體水分解中的性能。

具體而言，研究人員制備了尖晶石NiFeXO₄(X=Fe，Ni，Al，Mo，Co，Cr)催化劑。該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位僅為195 mV，優于大多數尖晶石相OER電催化劑。

此外，利用NiFeXO₄作為陰極和陽極組裝的電解槽僅需1.535 V_RHE的電壓就能夠達到10 mA cm^?2的電流密度；該電解槽能夠在10 mA cm^?2的電流密度下連續運行超115小時，并且電壓下降可忽略不計。

實驗結果和理論計算表明，多價陽離子取代導致大量晶格畸變和金屬3d和O 2p軌道的顯著電子耦合以增加共價。同時，NiFeXO₄具有高的熵穩定性構型，它們的協同作用有利于H₂O分子的吸附，降低了OOH*中間體的吸附能壘。

催化劑高度納米多孔的結構有助于提高催化劑的反應活性位點，以上因素協同增強了OER反應活性。這項工作強調了多組分替代策略在生產高度持久和活性的尖晶石催化劑方面的有效性，這為設計和制備穩定的多組分尖晶石氧化物提供了一種有效的策略。

Entropy-Stabilized Multicomponent Porous Spinel Nanowires of NiFeXO₄ (X = Fe, Ni, Al, Mo, Co, Cr) for Efficient and Durable Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction in Alkaline Medium. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c10247

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