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甲烷(CH₄)是合成甲醇(CH₃OH)和乙酸(CH₃COOH)等高附加值化學品的有效原料，是許多重要化學品和材料的重要前體。從合成的角度來看，CH₄可以直接活化為含氧化合物。然而，由于CH₄中第一個C-H鍵的高鍵離解能使得這一目標難以實現。結合隨后的C-H鍵相對容易激活，這使得選擇性地激活CH₄而不過度氧化成為一個挑戰。

為了規避這個問題，現有的CH₄工業化學利用從蒸汽甲烷重整(SMR)工藝開始，產生一氧化碳(CO)和氫(H₂)，甚至可以轉化為CH₃OH或其他更復雜的分子。合成CH₃COOH的一個商業途徑是Cativa法，以CH₃OH為前驅體，[Ir(CO)₂I₂]^?絡合物為催化劑，CH₃OH羰基化反應速度快。然而，該工藝的一個關鍵缺陷是間接利用甲烷(即SMR工藝)，其具有能源密集和效率低下的特征。

近日，美國波士頓學院王敦偉課題組使用異質銥復合物直接實現甲烷活化。具體而言，研究人員利用[Ir(pyalc)(H₂O)₂(μ-O)]₂²⁺(pyalc=2-(2′-吡啶基)-2-丙酸酯)作為前體，在孔徑為5至15納米的SBA-15中孔氧化硅篩載體上進行異構化后，形成穩定的催化劑。該催化劑用于氧化CH₄反應時，以CH₃COOH為主要產物，選擇性高達62.1%；經溫和還原處理后，其選擇性是制備的催化劑的6倍。

在低于110°C的溫度下，制備的Ir催化劑沒有產生CH₃COOH。CH₃COOH的產率隨反應溫度的升高而增加；但當反應溫度高于150°C時，CH₄的過氧化反應顯著。同時，在整個溫度范圍內，制備的Ir對CH₃COOH的活性也明顯優于H₂處理的Ir。

此外，研究人員測量了反應速率對CH₄壓力(P_CH4)的二級依賴性。當氧氣壓力(P_O2)在0.5~4 bar之間變化時，反應速率呈一級依賴關系；P_O2>4 bar導致過氧化轉向CO₂，因此CH₃COOH產率明顯降低。反應速率對P_CH4和P_O2的依賴性符合反應方程的化學計量學，表明CH₃COOH的生成不受CH₄或O₂的吸附和活化的限制。

反應速率與CO壓力(P_CO)之間的關系測量為1.36，低于化學計量學(二級)，這意味著Ir位點可能被CO吸附相對飽和(這就是為什么增加P_CO不會導致反應速率的二級變化)。當P_CO進一步增加到5 bar以上時，CO₂產量顯著增加，但對CH₃COOH的選擇性降低，這可能是由于強CO配位的阻塞效應?？傮w而言，反應速率對CH₄、O₂和CO的分壓的依賴性要弱得多，進一步證明形成CH₃COOH不是H₂處理的Ir的優選途徑。

Selective Methane Oxidation by Heterogenized Iridium Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c09434

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