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?蘇大AFM：Mo誘導晶格向長程無序的轉變，實現在低電位下產生超高電流密度用于HER

Pt被公認為一種典型的HER催化劑，但是這種貴金屬昂貴的價格和不穩定性極大地限制了它們廣泛的實際應用。過渡金屬鎳基硫系化合物(TMNiCs，如NiS₂、Ni₂S₃和Ni₃S₂等)由于其固有的高活性和電導率特性而被認為是HER的有效電催化劑，但大多數文獻報道的催化劑僅在低電流密度(< 0.2 A cm^?2)下可用。實現電化學水分解制氫的工業應用要求反應過程具有持續的高電流密度和低過電位。

因此，設計出有效的催化劑以在超高電流密度(> 1 A cm^?2)下保持高活性，是滿足電化學水分解工業穩定運行的關鍵。

基于此，蘇州大學晏成林和錢濤等報道了一種原位非均相原子介導策略，并制備了一種長程無序的鉬鎳基硫系催化劑(U-MoNiS)。

電化學性能測試結果表明，最佳的U-MoNiS具有優異的電化學析氫活性，其在2243 mA cm^?2超高電流密度下的過電位低至305 mV，是商業Pt/C (135 mA cm^?2)的16.6倍。

此外，U-MoNiS還顯示出優異的電化學穩定性，其在經過6000次LSV循環后的性能下降可忽略不計，并且形貌僅發生輕微變化。并且U-MoNiS還能夠在高達約5 A的超高電流下有效工作，證明了該催化劑具有很好的工業應用前景。

實驗結果表明，通過引入異原子Mo進行體相Ni原子置換或間隙填充，能夠構建長程無序晶格。密度泛函理論(DFT)結果表明，引入的Mo原子優化了主晶面的微環境，使(110)和(211)面的表面能分別從0.180和0.165 eV ?^?2降低到0.077和0.100 eV ?^?2，因此加速了中間體H*的吸附，減小了其能壘(ΔG_H*，低至0.04 eV)，從根本上有助于實現高電流密度下的高效制氫。

綜上，這項工作為超高電流密度活性電催化劑的合理設計和構造提供了有效的策略，也為實現綠色氫的大規模應用提供了理論基礎。

Mo-Mediated Transition of the Lattice to Long-Range Disorder Enables Ultra-High Current Density Hydrogen Production at Low Potentials. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202208718

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