化學、生物學和材料科學中的許多宏觀現象只能根據相互作用分子的潛在微觀性質來理解。宏觀測量固有的集成平均值嚴重掩蓋了原子層面的相互作用，而原子相互作用又是理論最容易掌握的相互作用。如果兩種不同的化合物可以在多種空間中相互作用，這種限制尤其適用。30多年前開發的單分子光學檢測標志著在克服分子不均勻性方面邁出了一大步，但本質上僅限于明亮的分子激發態，并且不容易產生原子空間分辨率。由于掃描探針顯微鏡的進展，最近在空間中直接解析的原子信息已經可用，提供了化學結構、鍵序、分子軌道、水合促進離子擴散和許多其他單分子特征的詳細圖像。除了穩態光譜學，全電子泵探針技術為在亞分子尺度上獲取動力學特性打開了大門，最近單個原子自旋壽命的測量證明了這一點。然而，直到最近，掃描探針光譜才獲得了分子的平衡外電子狀態，這是通過電子解耦和導電支持實現的。分子的非平衡三重態在光催化、有機光伏和光動力治療等方面發揮著重要作用。
德國雷根斯堡大學的Jascha Repp課題組在Science上發文，Atomically resolved single-molecule triplet quenching。
在這里，作者演示了如何通過電子泵探針原子力顯微鏡（AFM）來探測單個并五苯分子在絕緣表面上的三重態壽命的原子分辨率。結合這種方法和真實空間的原子分辨率，揭示了由共吸附氧分子激發態猝滅的原子細節，創造并成像了并五苯與附近氧氣的不同原子排列，使分子排列與激發-能量轉移速度之間存在直接相關性。氧分子相對于五甲苯的精確放置至關重要，如果氧分子在近距離內共吸附，可以觀察到三重態壽命的強烈猝滅，為三重態猝滅現象提供了前所未有的原子學見解。通過單分子操作技術，與氧分子的不同排列被創造出來，并以原子精度表征，允許分子排列與猝滅三重態的壽命直接相關。這種單分子長壽命三重態的電尋址，結合原子尺度的操作，為控制和研究局部自旋-自旋相互作用提供了以前未探索的途徑。
這種猝滅在光化學中具有重要意義，因為它會導致活性氧的形成，這限制了有機電子學中材料的耐久性，在超分辨率顯微鏡、光催化和光動力療法等廣泛應用中至關重要。盡管幾十年來對光敏化單氧生產機制進行了廣泛研究，但對于分子興奮激發態和氧之間的潛在微觀相互作用路徑仍然沒有廣泛的共識。
本篇文章的通訊單位為德國雷根斯堡大學，第一作者和共同通訊作者為彭金波博士，他畢業于北京大學國際量子材料中心物理系，從事凝聚態物理、單原子和分子、表面科學等方面的研究。畢業后到德國雷根斯堡大學Jascha Repp教授課題組進行科學研究。
圖1. 用原子力顯微鏡測量單分子三重態壽命的實驗步驟
圖3. 在G0到G8的不同明確幾何形狀下，共吸附氧分子猝滅并五苯三態
鏈接：
Atomically resolved single-molecule triplet quenching. Science 373 (6553), 452-456.
http://science.sciencemag.org/content/373/6553/452
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