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?上海高研院/寧波諾丁漢Carbon Energy: COF衍生雙原子催化劑協同抑制HER以增強CO2RR反應

用于生產高附加值產品的電化學CO₂還原反應(CO₂RR)是解決CO₂過量排放的有效策略。然而，由于競爭反應(析氫反應HER)的存在，CO₂RR催化劑的活性和選擇性仍不理想。近日，中科院上海高研院曾高峰、徐慶和寧波諾丁漢大學何俊等首次利用COF和金屬-有機骨架(MOF)的核-殼雜化構建了具有雙活性中心(ZnN₄和CoN₄O)的CO₂RR催化劑(COF@MOF₈₀₀-Co)。

結果表明，外層COF阻止了MOF核的聚集，減少了熱解過程中鋅離子和氮、氧原子的損失，促進了高鋅活性中心和雜原子的形成，防止了熱處理后COF的坍塌。通過配位作用固定酞菁鈷(CoPc)分子，得到的中空催化劑碳壁上含有豐富的N和O原子(N占10.73%，O占8.31%)，并且鈷和鋅的含量分別為2.47wt.%和11.05wt.%。

性能測試結果顯示，在-0.8 V時，催化劑對CO₂轉化為CO的催化效率最高，CO法拉第效率為92.6%；在-1.0 V時，催化劑的周轉頻率為1370.24 h^?1，并且該催化劑的活性和選擇性在連續運行30小時后仍保持不變。

實驗結果和理論計算表明，COF@MOF₈₀₀-Co上Co位點的決速步(COOH*的產生)的能壘遠低于COF@MOF₈₀₀-Co(0.58 eV)和COF@MOF₈₀₀(1.32 eV)的Zn位點。此外，考慮到HER是CO₂RR的競爭反應，計算了三個不同位點的HER相應的?G。Co位點的RDS是從H*轉化為H₂，而COF@MOF800-Co和COF@MOF₈₀₀中Zn位點的RDS是催化位點上H*的形成，ZnN₄-O的RDS分別為0.36 eV和0.70 eV，表明Co位點的HER比Zn位點具有更高的活性。

為了清楚地識別催化過程，還計算了CO₂RR與HER(UL(CO₂)-UL(H₂))的極限電位差。UL(CO₂)-UL(H₂)為?0.11 eV，表明CO₂RR成功地抑制了HER；與Co位點不同，對Zn位點的主要反應是HER，COF@MOF800-Co和COF@MOF₈₀₀中Zn位點的UL(CO₂)-UL(H₂)分別為0.21和0.62 eV。UL(CO₂)-UL(H₂)值的降低表明，在COF@MOF800-Co中的Co和Zn協同作用抑制了競爭性析氫反應。

Dual Atomic Catalysts from COF-derived Carbon for CO₂RR by Suppressing HER through Synergistic Effects. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.300

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