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路軍嶺/李微雪/韋世強Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協同增強鎳原子的氫化反應

路軍嶺/李微雪/韋世強Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協同增強鎳原子的氫化反應
對比常規金屬納米粒子,原子分散的金屬催化劑最大限度地提高了原子效率并顯示出獨特的催化性能。然而,實現高反應性同時在可觀的負載下保持高穩定性仍然是一個挑戰。
近日,中國科學技術大學路軍嶺教授、李微雪教授和韋世強教授(共同通訊作者)等人報道了他們通過金屬-載體相互作用和空間限制的協同作用來解決上述挑戰。
路軍嶺/李微雪/韋世強Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協同增強鎳原子的氫化反應
作者成功的在石墨碳氮化物(g-C3N4)載體上制造出了高負載量(3.1 wt%)原子鎳(Ni)以及高負載量(8.1 wt%)的原子銅(Cu)“鉗”位點。
對于乙炔在過量乙烯中的半加氫反應,所制備的催化劑在活性、選擇性和穩定性方面表現出非凡的催化性能,在沒有協同效應的情況下都遠遠優于單獨負載的原子Ni。
路軍嶺/李微雪/韋世強Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協同增強鎳原子的氫化反應
綜合表征和理論計算表明,限制在兩個穩定的羥基化Cu“鉗”位點中的活性Ni位點通過在反應物吸附時破壞界面Ni支撐鍵并在產物解吸時使這些鍵發生動態變化。這種動態效應賦予了高催化性能,為合理設計高效、穩定、高負載但原子分散的催化劑提供了途徑。
路軍嶺/李微雪/韋世強Nat. Nanotechnol.:金屬-載體相互作用和空間限制協同增強鎳原子的氫化反應
Synergizing metal-support interactions and spatial confinement boosts dynamics of atomic nickel for hydrogenations. Nat. Nanotechnol., 2021, DOI: 10.1038/s41565-021-00951-y.
https://doi.org/10.1038/s41565-021-00951-y.

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