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北大郭少軍Angew：低Lewis酸度的多莢狀PtIr助力高性能Li-O2電池！

來自正極和溶劑的高過電位和寄生反應(yīng)以及緩慢氧反應(yīng)動(dòng)力學(xué)是非質(zhì)子鋰氧 (Li-O₂) 電池的主要挑戰(zhàn)，設(shè)計(jì)用于加速氧反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的高效催化劑對(duì)于開發(fā)高性能 Li-O₂電池至關(guān)重要。

在此，北京大學(xué)郭少軍教授等人報(bào)道了一種具有低路易斯酸度Pt原子的多莢狀PtIr作為Li-O₂電池的先進(jìn)正極催化劑，可提高過電位和穩(wěn)定性。作者首先將2，4-戊二酸鉑（Pt(acac)₂）、銥(III)-乙酰丙酮（Ir(acac)₃)、抗壞血酸、十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）和油胺在空氣氣氛下混合到錐形燒瓶中，然后加熱并攪拌混合物以產(chǎn)生沉淀。

最后用環(huán)己烷和乙醇的混合物洗滌沉淀物得到多莢狀PtIr催化劑，TEM表征顯示其長度為45 nm，寬度為10 nm。

圖1. 多莢狀PtIr合金催化劑的制備與表征

DFT計(jì)算表明，由于Pt具有比Ir更高的電負(fù)性，導(dǎo)致Pt原子的Lewis酸性比純Pt表面低，因此電子傾向于從Ir向Pt轉(zhuǎn)移。此外，PtIr表面Pt原子的低Lewis酸性導(dǎo)致高電子密度和d帶中心下移，從而削弱了對(duì)中間體（LiO₂）的結(jié)合能，這是實(shí)現(xiàn)氧還原反應(yīng)（ORR）和析氧反應(yīng)（OER）低過電位的關(guān)鍵。

因此，基于PtIr電極的Li-O₂電池表現(xiàn)出非常低的放電/充電總過電位（0.44 V）和良好的循環(huán)壽命（180次），優(yōu)于已報(bào)道的大部分基于貴金屬催化劑的正極。本研究為合理設(shè)計(jì)高效、低Lewis酸度的Li-O₂電池用貴金屬催化劑提供了一種策略。

圖2. 基于該催化劑的Li-O₂電池性能及對(duì)比

Lewis-Acidic PtIr Multipods Enable High-performance Li-O₂ Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202114067

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