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研究背景

具有響應外部刺激(如pH)的遲滯分子滲透的膜可以在許多應用中找到用途，例如神經(jīng)形態(tài)學，生物醫(yī)學和原始細胞研究，其中基于pH的記憶可以適應模仿神經(jīng)元細胞的功能。

智能膜可以在相同的外部刺激(例如pH)下以多種狀態(tài)(滲透和非滲透)存在，有利于過濾某些生物分子，例如具有窄pH穩(wěn)定性的蛋白質或DNA。制造這種膜的一個可能方向是使用相變材料，這種材料可以根據(jù)外部條件改變其結構。

二維(2D)過渡金屬二硫化物MoS₂是一個很有前景的候選者，因為它可以存在于幾個結構相中(并且可以在幾個結構相之間可控地切換)(圖1a-c)。二硫化鉬最穩(wěn)定的多型是六方2H相。二硫化鉬還以1T、1T ‘和1T “等多種亞穩(wěn)三角形形式存在，其特征是一系列的Peierls畸變，從而形成不同的上層結構。在這些多型中，1T′是能量優(yōu)先的亞穩(wěn)相，具有多余的負電荷，其中Mo原子聚集成鋸齒狀鏈。最近，過渡金屬二硫化物膜在水過濾應用中的潛力已經(jīng)被研究，已經(jīng)觀察到水通過原始和功能化的二硫化鉬膜的快速傳輸。然而，文獻中報道的透水性變化了幾個數(shù)量級，并且與層流膜的預期透水性不一致。這可能是由于膜的層狀結構較差，如橫截面電子顯微鏡所見，導致框架缺陷的形成。這些缺陷可以繞過二硫化鉬層之間的水傳輸，縮短分子傳輸長度，從而導致更高的滲透率。

成果簡介

分子物種跨越不同屏障的智能運輸對各種生物功能至關重要，并通過生物膜的獨特特性實現(xiàn)。智能傳輸?shù)膬蓚€基本特征是:(1)適應不同的外部和內部條件的能力;(2)記住以前的狀態(tài)。在生物系統(tǒng)中，這種智能特性最常見的表現(xiàn)形式是遲滯性。盡管在過去的幾十年里，智能膜已經(jīng)取得了許多進步，但制造一種具有穩(wěn)定的分子運輸滯后行為的合成膜仍然是一個挑戰(zhàn)。

在這里，英國曼徹斯特大學國家石墨烯研究所R. R. Nair教授、A. Achari教授課題組等人展示了記憶效應和刺激調節(jié)的分子運輸，這些分子通過一個智能的、相變化的MoS₂膜來響應外部pH。研究表明，水和離子通過1T’ MoS₂膜遵循一個pH依賴的滯后，其滲透速率可以切換幾個數(shù)量級。作者確定這種現(xiàn)象是MoS₂的1T ‘相所特有的，這是由于表面電荷和表面交換離子的存在。作者進一步證明了這種現(xiàn)象在自動傷口感染監(jiān)測和pH依賴納濾中的潛在應用。這項工作加深了對納米尺度水傳輸機制的理解，為智能膜的發(fā)展開辟了一條途徑。這項工作以“pH-dependent water permeability switching and its memory in MoS₂ membranes”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Nature》上。

圖文導讀

圖1.? 二硫化鉬膜的水滲透

圖2.? pH控制水和離子通過1T ‘ MoS₂膜的傳輸

為了利用相變二硫化鉬的特殊表面特性來制造智能膜，必須通過制造具有高質量層流結構的膜來確保分子在二硫化鉬層之間進行傳輸。在這里，作者報道了水通過層狀二硫化鉬膜的pH依賴性滯后。

二硫化鉬膜(圖1d，插圖)是由二硫化鉬粉末(2H相)的鋰化制備的，然后是先前報道的分散體的剝離和真空過濾。為了獲得高度層流的膜，作者確保多層MoS₂從分散體中去除，并且在膜制造過程中分散體的pH值為中性。原子力顯微鏡(AFM)研究表明，分散體主要由單層MoS₂片組成，厚度約為1nm(圖1d)。

眾所周知，鋰化過程中2H MoS₂的剝離會導致大量電子摻雜到MoS₂中，從而導致從2H到1T’的相變。因此，作者制備的MoS₂膜的X射線光電子能譜(XPS)顯示，初級相為1T ‘(56%)，與先前的報道一致。由于1T′是制備膜的主要相，因此將其稱為1T′ MoS₂膜。通過在惰性氣氛中300°C退火，這些膜可以轉換回2H相。

根據(jù)之前的報道，通過對不同厚度的MoS₂膜密封的充滿水的金屬容器進行失重測量，研究了1T ‘和2H MoS₂膜的水蒸氣滲透特性。作者觀察到1T ‘ MoS₂膜有明顯的重量損失，但2H MoS₂膜沒有(圖1e)。此外，通過控制退火增加2H相在1T’MoS₂膜中的比例，導致水滲透率單調下降:當2H比例超過90%時，水滲透率下降到實驗的檢測限以下(圖1e，插入)。為了排除膜干燥對相變過程中滲透特性的影響，作者進行了額外的實驗來檢查真空干燥的二硫化鉬膜的水滲透性。研究發(fā)現(xiàn)，盡管真空干燥除去了插入水，但暴露于環(huán)境條件后膜很快恢復到水合狀態(tài)，允許水滲透。為了繼續(xù)探索水通過MoS₂層壓膜的滲透性，作者在不同pH的酸性和堿性水溶液中處理MoS₂膜后進行了水蒸氣滲透實驗。為此，首先將膜在所需pH(1.0-12.1)的酸性(HCl)或堿性(LiOH)溶液中浸泡10小時，然后用去離子水洗滌并干燥。出乎意料的是，作者發(fā)現(xiàn)在pH 1.0 (0.1 M HCl)下處理的1T’ MoS₂膜阻止了水蒸氣的滲透(圖1e和2a)，而在pH 12.1 (0.1 M LiOH)下處理的同一膜，水蒸氣滲透率恢復到制備的1T’ MoS₂膜的水平。

圖2a顯示了在一個完整的pH變化周期(從酸性到堿性再回到酸性)中，1T’和2H MoS₂膜的水蒸氣滲透率隨pH值的變化。有趣的是，當浸泡溶液的pH值從1.0增加到12.1時，膜仍然保持不滲透狀態(tài)，直到pH值約為11.0的溶液處理，之后它迅速從非滲透狀態(tài)轉變?yōu)闈B透狀態(tài)。

同樣，當浸泡溶液的pH值從12.1降低到1.0時，膜仍保持透水狀態(tài)，直到用pH值約為4.0的溶液處理，此時膜迅速從透水狀態(tài)切換到不透水狀態(tài)(圖2a)。水蒸氣滲透轉換的這種滯后行為是出乎意料的。相比之下，2H MoS₂膜在整個pH范圍內保持不滲透。這種pH控制的1T ‘ MoS₂膜的水滲透是可逆的和穩(wěn)健的。即使pH值在1.0和12.1之間交替變化10次，膜性能也沒有退化(圖2a，插入圖)。此外，為了確認膜性能的穩(wěn)定性，作者在去離子水中浸泡酸處理和堿處理的膜48小時后進行水蒸氣滲透，觀察其性能沒有變化。

圖3. 二硫化鉬膜的表征

圖4.? Li⁺離子和MoS₂相對水滲透的影響

基于較小的層間距，通過2H和酸處理的樣品沒有水滲透并不奇怪。然而，層間距的可逆性和水通過1T’ MoS₂膜的pH依賴性滯后是有趣的。對觀察到的層間距和相關水滲透的可逆變化的一種可能解釋是二硫化鉬膜從1T′相到2H相的可逆相變;然而，對酸處理和堿處理樣品的XPS分析排除了這種可能性(圖3b)。酸處理樣品的Mo 3d XPS光譜唯一的微小差異是1T ‘比例從56%略微下降到46%。然而，作者發(fā)現(xiàn)，與堿基處理的1T’ MoS₂膜相比，酸處理后的s2p峰發(fā)生了顯著的變化(結合能提高了0.5 eV)，表明電子從富電子的1T ‘相轉移。為了匹配Mo 3d和s2p峰擬合的1T′相比例，必須包括另一個161.8 eV的峰(圖3b)，它對應于S-H峰(16%)，表明在酸性條件下質子與MoS₂的硫原子結合，正如之前預測的。為了進一步探討pH對1T’MoS₂原子結構的影響，作者進行了X射線吸收光譜測量，發(fā)現(xiàn)酸處理后鍵配位數(shù)發(fā)生了顯著變化，表明酸處理后原子結構發(fā)生了部分可逆的變化。

為了進一步證明二硫化鉬膜獨特的水滲透特性，作者使用極性溶劑乙醇進行了對照實驗，該溶劑插入二硫化鉬層之間，具有與水相當?shù)奈阶饔谩Ａ钊梭@訝的是，作者發(fā)現(xiàn)盡管乙醇可以被吸附到膜中，但乙醇的滲透速率比水低兩個數(shù)量級。這表明，觀察到的水通過二硫化鉬的滲透是由于二硫化鉬層之間獨特的、更快速的擴散途徑，并且膜中不存在顯著的微觀缺陷。

除了MoS₂外，作者還通過實驗測試了水通過WS₂膜的相和pH依賴性。作者發(fā)現(xiàn)，與MoS₂非常相似的是，WS₂只有1T多晶型是透水的，并表現(xiàn)出類似的滯后pH響應。

總結展望

綜上所述，作者證明了1T ‘ MoS₂層壓膜是透水的，而2H MoS₂層壓膜是不透水的。1T’ MoS₂膜層間電荷/離子的存在有利于陽離子水化作用對膜的吸附。2H二硫化鉬層之間沒有任何電荷解釋了它的不透水性。1T’ MoS₂層中的電荷受pH控制，導致水滲透的切換:在酸性pH下，S原子發(fā)生可逆氫化，從層中除去電荷，從層間空間除去陽離子，因此膜變得不透水;在堿性pH下，吸附陽離子濃度和水滲透性均恢復。質子化所需的最小H⁺濃度和破壞S-H鍵所需的最小OH ^–濃度解釋了在水中和離子滲透中觀察到的滯后現(xiàn)象。發(fā)現(xiàn)水通過二硫化鉬膜的快速輸送與二硫化鉬層的性質無關;相反，這是由于承壓水的氫鍵網(wǎng)絡和相對較弱的水- MoS₂相互作用。

這項工作展示了一種基于二硫化鉬層壓膜的pH響應智能膜，也加深了對水通過二維材料基膜滲透機制的理解。在從過濾到模擬生物過程等多個應用中，需要進一步努力利用具有吸引力的滯后分子傳輸特性。

文獻信息

pH-dependent water permeability switching and its memory in MoS₂ membranes. (Nature (2023), DOI: 10.1038/s41586-023-05849-4)

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05849-4

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