單簇催化劑（Single cluster catalysts, SCCs）具有較高的金屬負載和金屬原子間的協同效應，具有良好的催化性能，受到了廣泛的關注。

基于此，北京航空航天大學水江瀾教授和青海大學李永成副教授（共同通訊作者）等人報道了通過密度泛函理論（DFT）計算，研究了貴金屬（Pt、Pd、Rh、Ir）三金屬單簇電催化劑（U_xV_yW_z-NG）的氧還原反應（ORR）、析氧反應（OER）和析氫反應（HER）性能。

其中，Pt₃-NG、Pd₃-NG和Ir₃-NG在所有U_xV_yW_z-NG組合中表現出最低的ORR、OER和HER過電位，分別為0.63、0.77和-0.02 V，均低于貴金屬單原子催化劑（SACs），表明貴金屬三金屬SCCs比SACs具有更好的活性。

Pt₃/Pd₃-NG結構中的ΔG_O*為1.35/1.39 eV，高于Rh₃/Ir₃-NG結構中的0.77/1.09 eV。Rh₂Pd/Ir₂Pt/Ir₂Pd/PtRhIr/PtPdIr/PdRhIr-NG結構中的ΔG_O*值相對較低，為-0.36至0.11 eV，而Pt₃/Pd₃/Pd₂Pt-NG結構中的ΔG_O*值較高，分別為1.35、1.39和1.47 eV，表明在含有Rh或Ir原子的U_xV_yW_z-NG結構中形成的O-Rh/Ir化學鍵比其他U_xV_yW_z-NG結構中的O-Pt/Pd化學鍵更強。

對于OH*的吸附，U_xV_yW_z-NG結構上最穩定的吸附位點是金屬原子的橋位點。U_xV_yW_z-NG上的ΔG_OH*值為-0.24至0.89 eV，而Ir₃-NG上的ΔG_OH*值為0.89 eV，相對高于其他結構。

Ir₂Pd-NG/PtPdIr-NG上的ΔG_OH*值相對較低，分別為-0.23和-0.24 eV。對于OOH*的吸附，PtPdIr-NG中最穩定的吸附位點是Ir原子頂部的位置（2.96 eV）。U_xV_yW_z-NG中，ΔG_OOH*從2.96至4.18 eV越高，吸附自由能越弱。

Precious trimetallic single-cluster catalysts for oxygen and hydrogen electrocatalytic reactions: Theoretical considerations. Nano Res., 2023, DOI: 10.1007/s12274-022-5347-6.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5347-6.