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Nano Letters：Bi抑制甲醇氧化過程中CO中毒: 將CO的反應途徑轉(zhuǎn)換為甲酸鹽途徑

長期以來，直接甲醇燃料電池(DMFC)因其低溫、高能量轉(zhuǎn)換效率、環(huán)保和可持續(xù)的能源而被公認為便攜式設備和車輛的理想電源。Pt基催化劑是甲醇陽極氧化的常用催化劑，但由于CO等表面吸附中間體的毒害作用，一般認為甲醇可以通過CO途徑(CO_ad作為中間體)或甲酸途徑(甲酸作為中間體)雙通道機制氧化成CO₂。考慮到CO中毒的影響，通過抑制CO途徑來提高催化劑的效率是可取的。

基于此，蘇州大學張橋，陳金星、加拿大西安大略大學Tsun-Kong Sham(岑俊江)和西南民族大學陽耀月等設計了一種由PtBi表面合金和富Pt核組成的PtBi催化劑(Pt₉₂Bi₈)，實現(xiàn)了堿性甲醇電氧化過程中CO的完全抑制和甲酸生成的同步增強。

研究人員在含有1 M KOH和1 M CH₃OH的堿性溶液中對Pt₉₂Bi₈催化性能進行了評估。Pt₉₂Bi₈的質(zhì)量活性為4694 mA mg^?1_cat，大約是Pt NPs(771 mA mg^?1_cat)的6倍；經(jīng)過10000秒的耐久性測試后，Pt₉₂Bi₈保持1738 mA mg^?1_cat的質(zhì)量活性，是初始值(3113 mA mg^?1_cat)的55.9%，而Pt NPs的質(zhì)量活性為88 mA mg^?1_cat，只有初始值(541 mA mg^?1_cat)的16.2%。此外，耐久性測試后Pt₉₂Bi₈沒有發(fā)生顆粒聚集，表明其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性良好。

一系列表征實驗結(jié)果表明，Pt₉₂Bi₈中Bi的作用包括:1.合金誘導的電荷重分布熱力學上削弱了CO_ad的吸附；2.富集的OH_ad物種與CO_ad競爭吸附位點，從而在動力學上降低了CO_ad的吸附；3.富集的OH_ad物種的存在滿足了甲酸鹽形成的前提條件。總體而言，這一概念可以推廣到用微波輔助的方法改性商業(yè)Pt/C催化劑，這為設計在工業(yè)環(huán)境中和實際生產(chǎn)耐CO電催化劑提供了指導。

The Role of Bismuth in Suppressing the CO Poisoning in Alkaline Methanol Electrooxidation: Switching the Reaction from the CO to Formate Pathway. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04568

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