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麥立強(qiáng)/吳勁松Matter: 空心碳球上金屬單原子的配位工程以增強(qiáng)穩(wěn)定儲(chǔ)鉀

碳質(zhì)材料資源豐富、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、成本低，是鉀離子電池（PIB）的有前途的負(fù)極材料。然而，有限的K⁺儲(chǔ)存和緩慢的動(dòng)力學(xué)仍然是其面臨的主要挑戰(zhàn)。

在此，武漢理工大學(xué)吳勁松教授、麥立強(qiáng)教授及孟甲申等人首次將單個(gè)Zn金屬原子（~12 wt%）引入空心碳球中，并研究了對(duì)PIBs電化學(xué)性能的影響。

更重要的是，鋅單原子的化學(xué)配位是通過簡(jiǎn)單的模板方法設(shè)計(jì)和構(gòu)建的。除了N配位分子 (Zn-N@C) 外，還制備了以Zn單原子為中心的N和S配位分子 (Zn-NS@C)，因?yàn)镾的低電負(fù)性有望改變Zn-N活性中心的電子結(jié)構(gòu)。

使用Zn-NS@C作為電極的PIBs在 0.1 A g^-1下實(shí)現(xiàn)了350 mAh g^-1的高容量和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在2 A g^-1下4000次循環(huán)后的容量保持率為90.2%，證明其適用于實(shí)際應(yīng)用。

圖1. Zn-NS@C的合成與表征

此外，作者通過電化學(xué)測(cè)量、恒電流間歇滴定技術(shù) (GITT)、原位TEM和DFT計(jì)算探索了Zn單原子的配位工程機(jī)制，揭示了 Zn 可以作為電子的額外存儲(chǔ)位點(diǎn)，并在鉀化和脫鉀過程中提高附著陰離子的反應(yīng)性，優(yōu)化的Zn-N₄部分與S的電子結(jié)構(gòu)有效地增強(qiáng)了K⁺的吸附。

這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)用于先進(jìn)PIB的雜原子摻雜碳質(zhì)材料提供了新的見解，并為通過單原子工程獲得卓越電池性能的起源提供了基本的理解。

圖2. Zn-NS@C和Zn-N@C的儲(chǔ)鉀性能

Coordination engineering of metal single atom on carbon for enhanced and robust potassium storage, Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.10.017

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