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隨著全球對不可再生資源的依賴和碳-自然經濟轉型的迫切需要，氫作為一種新型高能量密度的理想燃料引起了人們的廣泛關注。到目前為止，水蒸汽重整仍然生產氫氣的主要手段。然而，該反應會釋放大量的CO₂，對環境會造成嚴重危害。因此，迫切需要開發一種將產氫與CO₂捕獲和利用(CCU)相結合的新型碳負排放制氫路線，以在可持續發展的道路上取得雙贏的結果。

基于此，北京化工大學馮俊婷課題組提出了一種由光催化反應驅動的新型碳負排放制氫工藝。具體而言，研究人員制備了一系列Cu_xMg_yFe_z-LDHs催化劑；在這些材料中，具有光活性的二價Cu和三價Fe離子分別發揮了電子存儲/釋放的作用，而Mg離子作為基質組分。同時，光催化反應、層間碳酸鹽還原半反應與熱力學上更有利的甘油氧化半反應耦合，能夠提高整體轉化效率。

催化劑性能測試結果顯示，最優的Cu_0.6Mg_1.4Fe₁的CO產率為1.63 mmol g^?1，二羥基丙酮產率為3.81 mmol g^?1。對于隨后的碳負排放H₂生產，在水溶中下進行CO₂-CO₃^2?轉化，并在預存儲電子的幫助下進行等效的H₂生產。在無光照射下，CO₂轉化率為1.61 mmol g^?1，H₂產率為1.44 mmol g^?1。

此外，因為LDHs中間層對CO₂的化學親和力遠遠強于對NO_x或SO₂，該系統在模擬氣流條件(含水、SO₂和NO_x的CO₂氣體混合物)下表現出穩定的運行性能，性能損失僅<1%。

總之，這項工作的重點可以反映到三個方面：1.這項工作開發了一種新的碳負排放制氫策略。在水的存在下，在環境溫度和壓力下，它巧妙地實現了CO₂轉化利用和H₂生產的耦合；2.本文提出了一種以電荷儲存和釋放為本質的反應驅動機制，它將為其他反應耦合過程提供參考；3.該方法顯示了潛在的實際應用前景，它將通過選擇性捕獲降低碳利用成本，將廢棄的水轉化為有價值的氫氣，從而取得雙贏的結果。

A Carbon-Negative Hydrogen Production Strategy: CO₂Selective Capture with H₂ Production. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202216527

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?北化工馮俊婷Angew.: LDH上三反應耦合，協同促進碳負排放制氫過程

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