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深大張培新AFM：原位構建多功能金屬界面實現(xiàn)超穩(wěn)定鋅金屬電池

枝晶生長和寄生副反應是鋅電鍍/剝離過程中嚴重損壞負極-電解液界面的棘手問題，導致鋅沉積不可控并限制了水系鋅離子電池（AZIBs）的應用。

在此，深圳大學張培新教授等人首次提出了一種通過電解液添加劑改性原位構建銦（In）金屬負極-電解液界面的簡便策略。結合DFT計算、雙場模擬和實驗表征的結果，作者證明了這種金屬界面相的存在具有多功能效應，使超穩(wěn)定無枝晶鋅負極成為可能。

一方面，這種堅固的中間相表現(xiàn)出優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性，可以通過隔離鋅負極和電解液來有效抑制析氫和腐蝕的副反應。同時，由于其平坦的形態(tài)和高親鋅特性，它也有利于離子濃度場的均勻分布并促進離子遷移。

此外，由于Zn原子和In(002) 面之間的強電子相互作用以及Zn(002) 和In(002) 面之間的低失配，還揭示了Zn沿(002) 晶面的優(yōu)先生長機制。

圖1. 原位內置金屬界面抑制枝晶形成的機制

因此，通過簡單的電解液添加劑改性可以實現(xiàn)超穩(wěn)定的鋅負極。這種改性鋅負極在2 mA cm^-2和5 mA cm^-2的大電流密度下分別達到了5600和5000 mAh cm^-2的超高累積容量，表現(xiàn)出超穩(wěn)定的電鍍/剝離行為。

更重要的是，基于電解液添加劑的Zn-V₂O₅電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。在5 A g^-1的高電流密度下，5000次循環(huán)后仍可達到383.6 mAh g^-1的高容量。該策略及對改性機制的理解不僅可以為鋅負極問題提供有效的解決方案，而且可以加深對AZIBs的理解。

圖2. 電解液添加劑改性前后Zn-V₂O₅電池的電化學性能

A New Insight into Ultrastable Zn Metal Batteries Enabled by In Situ Built Multifunctional Metallic Interphase, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109749

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