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在二次金屬硫電池中，在硫正極中電沉積金屬硫化物可減輕多硫化物的穿梭效應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)高庫(kù)侖效率。然而，對(duì)金屬硫化物電沉積及其動(dòng)力學(xué)機(jī)理的基本認(rèn)識(shí)仍然有限。

澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋、清華大學(xué)王海輝等使用室溫鈉硫電池作為模型系統(tǒng)，報(bào)道了一種Mo₅N₆電催化劑材料，該材料能夠?qū)崿F(xiàn)高效的Na₂S電沉積，并提高Na-S電池的性能。

喬世璋/王海輝Nat. Commun.：室溫鈉硫電池循環(huán)10000次！

圖1 室溫Na-S電池中氮化鉬的電化學(xué)特性

Mo₅N₆電催化劑能顯著催化Na₂S電沉積，從而使Na-S電池在1675 mA g^-1的特定電流下實(shí)現(xiàn)512 mAh g^-1的初始放電容量，并且循環(huán)10,000次后的最終放電容量為186 mAh g^-1。

進(jìn)一步通過(guò)同步輻射表征、電沉積速率測(cè)量和密度泛函理論計(jì)算的合理結(jié)合，作者通過(guò)將Na₂S電沉積中的外部幾何結(jié)構(gòu)與內(nèi)部反應(yīng)能量聯(lián)系起來(lái)，對(duì)Mo₅N₆催化劑進(jìn)行了評(píng)估。

圖2 室溫Na-S電池中硫還原反應(yīng)的總體動(dòng)力學(xué)

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論計(jì)算表明，高d帶位置導(dǎo)致Mo₅N₆的低Na₂S₂解離自由能，這促進(jìn)了Na₂S電沉積，從而有利于電池長(zhǎng)期循環(huán)性能。對(duì)金屬硫化物電沉積機(jī)理的這一理解將為高效金屬-硫電池的合理設(shè)計(jì)提供基礎(chǔ)。

在合理設(shè)計(jì)電極材料以加速可持續(xù)能源存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換中的應(yīng)用方面，這些發(fā)現(xiàn)將對(duì)廣泛的研究人員產(chǎn)生直接的興趣和實(shí)際利益。

圖3 Na₂S電沉積的動(dòng)力學(xué)研究

A Mo5N6 electrocatalyst for efficient Na2S electrodeposition in room-temperature sodium-sulfur batteries. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27551-7

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