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大連理工曲振平ACS Catalysis：載體形狀效應(yīng)功不可沒(méi)！助力CuO/CeO2高效氨選擇性催化氧化

氨氣對(duì)人體健康和大氣環(huán)境造成了嚴(yán)重危害，選擇性催化氧化NH₃轉(zhuǎn)化為N₂和H₂O(NH₃-SCO)被認(rèn)為是控制NH₃排放的有效技術(shù)。同時(shí)，調(diào)節(jié)負(fù)載的金屬氧化物與載體材料之間的相互作用是促進(jìn)氨(NH₃)催化氧化的有效策略。

近日，大連理工大學(xué)曲振平課題組制備了基于鈰形狀效應(yīng)的CuO/CeO₂催化劑(Ce-NR和Ce-NC)，并測(cè)試了它們對(duì)氨的選擇性催化氧化(NH₃-SCO)。

研究人員制備了不同形狀(棒狀(NR)和立方體(NC))的負(fù)載型CuO催化劑。由于形成更多的Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位點(diǎn)和更多的氧空位，基于棒狀結(jié)構(gòu)的Cu/Ce-NR催化劑的NH₃-SCO活性(T₁₀₀=240°C，N₂選擇性>90%)明顯高于Cu/Ce-NC催化劑(T₁₀₀=270°C，N₂選擇性>90%)。

具體而言，Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位點(diǎn)對(duì)氨具有優(yōu)異的吸附和活化能力，氧空位有利于氣態(tài)氧的活化和晶格氧的遷移以產(chǎn)生更多的活性氧類，從而促進(jìn)氨的轉(zhuǎn)化。重要的是，Cu⁺-O_v-Ce³⁺界面位點(diǎn)是NH₃的主要吸附位點(diǎn)。

此外，CuO/CeO₂催化劑上NH₃-SCO遵循iSCR機(jī)理，催化劑上原位生成的硝酸鹽與NH₃的進(jìn)一步反應(yīng)是在CuO/CeO₂催化劑上的速率控制步驟反應(yīng)。Cu/Ce-NR上以單齒硝酸鹽為主，Cu/Ce-NC上則以雙齒硝酸鹽為主，引入NH₃后，其與單齒硝酸鹽的消耗速度快于雙齒硝酸鹽，因此Cu/Ce-NR催化劑的催化性能優(yōu)于Cu/Ce-NC催化劑。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)研究有助于理解利用載體形狀與CuO/CeO₂催化劑性能之間的聯(lián)系，并有助于在實(shí)際應(yīng)用中設(shè)計(jì)用于NH₃或其他污染物催化氧化的高效催化劑。

Construction of CuO/CeO₂ Catalysts via the Ceria Shape Effect for Selective Catalytic Oxidation of Ammonia. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05168

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