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由于鋰枝晶的形成和高反應性的表面性質，盡管鋰金屬負極（LMAs）有望實現，但實用鋰金屬電池（LMBs）的開發仍然具有挑戰性。LMBs中使用的聚烯烴隔膜在與LMAs接觸時可能會發生嚴重的機械和化學劣化。

韓國大邱慶北科學技術學院Yong Min Lee、Hongkyung Lee等為確定適合LMBs的最佳聚烯烴隔膜，研究調查了LMBs在實際條件下的隔膜確定性循環穩定性，并重新定義了關鍵影響因素，包括孔結構、機械穩定性和化學親和力。

圖1 使用不隔膜的Li||Cu和Li||Li電池性能

這里，作者在例如厚正極(>4 mAh cm^-2)、貧電解液質量/電池容量(E/C)比(~5 g Ah^-1)，以及較低的負極/正極容量(N/P)比(~2.5)條件下，分析了12種不同的商業隔膜，包括聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)和涂層隔膜，以將它們的機械性能和孔結構與LMAs溶脹行為和內部短路(SC)電阻相關聯。

此外，作者專門使用局部高濃度電解質(LHCE)代替腐蝕性的LiPF₆/碳酸酯電解液，以消除對鋰沉積質量的影響。盡管使用了兼容的電解液，但由于反應鋰層的過度生長可能會增強電池內的壓縮力，因此具有貧電解質的LMBs大多會失敗。同時，隔膜與反應后的鋰層相互作用并影響其均勻性和機械完整性，這與LMBs的循環穩定性密切相關。

圖2 使用不隔膜的Li||NMC622電池性能

研究顯示，采用PP隔膜的Li||Li電池和Li||LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂(NMC622)電池的電池失效更快，這表明PP隔膜的縱向(MD)和橫向(TD)強度不平衡會導致由LMAs膨脹驅動的較高壓縮下的軟SC。

相比之下，大多數PE隔膜在由過量鋰沉積和Li||NMC622電池長循環驅動的較高壓縮下始終表現出優異的抗SC失效性。PE隔膜的MD/TD拉伸強度平衡和PE孔結構高度連通的獨特特性可以促進反應鋰的均勻生長，緩解Li⁺通量分布的不均勻，從而減輕局部鋰枝晶的生長。

此外，增強PE隔膜的拉伸模量有利于進一步抑制LMAs溶脹，但高模量Al₂O₃涂層不是優選的，因為由于SEI引起的孔堵塞或涂層處孤立Li引起的Li⁺通量不均勻。此外，親水基團的表面功能化對LMBs的循環穩定性產生不利影響，與純PE隔膜相比，顯示出更差的容量保持率和更快的SC失效。該研究通過闡明隔膜改性對循環性能的影響，確定了實用LMBs隔膜的機械穩定性和對LMAs的化學親和力的設計原則。

圖3 決定LMBs循環穩定性的隔膜的關鍵因素示意圖

Separator Dependency on Cycling Stability of Lithium Metal Batteries under Practical Conditions. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12397

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EEM：實用條件下探索12種隔膜對鋰金屬電池循環穩定性的影響

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