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陳宏偉/徐葵ACS Energy Lett.: PBA如何在高濃水系電解液中保持穩定？

普魯士藍類似物（PBA）是在水系電解液中存儲各種離子的有希望候選者，但經常遭受金屬離子溶解引起的結構退化，導致容量衰減快和循環壽命短。最近基于高濃度水系電解液成功地證明了PBA的長期循環，而其穩定機制仍不清楚。

在此，華僑大學陳宏偉副教授、南京工業大學徐葵等人對高濃水系電解液中PBA電極的界面微觀結構、溶液化學和相應演化進行了全面研究。作者首次采用(NH₄)_1.85Fe_0.33Mn_0.67[Fe(CN)₆]_0.98·0.77H₂O這種銨基PBA（A-PBA）正極在高濃NH₄TFSI水溶液中存儲NH₄⁺，考慮到非金屬NH₄⁺已被廣泛認為是未來水系電池的可持續且廉價的載體，因此作者選擇了NH₄⁺作為模型載體。

實驗和分子動力學（MD）模擬表明，PBA/電解液界面上的疏水層和高濃水系電解液中高度受限的網絡都在抑制PBA的金屬離子溶解方面發揮著關鍵作用：（1）疏水陰離子界面極大地抑制了由外部H₂O分子引起的A-PBA電極溶解；（2）對于從A-PBA中泄漏的金屬離子，其溶劑化作用及隨后向電解液的擴散會受到強烈的抑制，這主要是由于游離水分子的有限可用性及電解液中的緩慢擴散動力學所致。

圖1. A-PBA的物理表征及不同濃度電解液中的性能

為了評估A-PBA的電化學性能，作者將A-PBA和活性炭分別作為工作電極和對電極。其中，A-PBA在21 M NH₄TFSI電解液中循環時表現出最穩定的性能，即使在300次循環后也只有9.1%的容量損失，表明在濃縮電解液中電極穩定性很好。

此外，由A-PBA正極、有機PTCDI負極和21 M NH₄TFSI電解液組成的NH₄⁺全電池在40 mA/g下具有 50.8 mAh/g 的高容量，平均電壓約為1.2 V；甚至在400 mA/g下循環4000次后容量保持率為72.3%，庫侖效率為 99.6%。

因此，該電池可以提供55.5 Wh/kg的相應能量密度和3600 W/kg的功率密度。在已報道的典型水系電池中，所提出的A-PBA//PTCDI全電池在循環穩定性、能量密度和循環壽命方面表現出優異的綜合性能。總之，這項研究對穩定機制的分子水平理解為PBAs中多種離子的穩定存儲建立了指導原則。

圖2. 高濃度電解液中溶解步驟的MD模擬

How Prussian Blue Analogues Can Be Stable in Concentrated Aqueous Electrolytes, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00292

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