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陽離子（如Li⁺、Na⁺、Zn²⁺）溶劑化鞘層內的溶劑分子很容易脫氫，尤其是與高壓正極結合時，這會導致有害的電解質分解，最終加速可充電池的容量衰減。鹽和陽離子之間經常采用溶劑化策略來提高電解質的穩定性。然而，在制備高濃度電解液時添加額外劑量的昂貴鹽、添加劑/共溶劑所帶來的成本挑戰，在一定程度上阻礙了它們的進一步利用。在電極表面引入基于多孔材料的電極正面，即使是在稀電解液中，也可以將高能態脫溶劑化溶劑從反應性電極轉移到非導電多孔材料表面，從而消除脫溶劑化溶劑和電極材料之間的接觸機會，并大大減少與溶劑相關的分解問題。

日本產業技術綜合研究所周豪慎教授、喬羽博士等簡要回顧了通過構建可充電池的各種電極正面來定制陽離子（溶劑化金屬離子：例如溶劑化Li⁺、Zn²⁺）的溶劑化鞘的研究進展。首先，展示了關于引入電極正面的重要性以及如何使用電極正面促進溶劑化陽離子的脫溶劑化過程的機制。然后，仔細篩選和選擇幾種多孔材料和電解液，以實施脫溶劑化過程，并生產用于可充二次電池的脫溶劑化電解液（部分脫溶劑化和完全脫溶劑化電解液）。最后，詳細討論了通過構建電極正面來定制陽離子溶劑化鞘的的未來挑戰和機遇。

圖1. 通過構建二次電池電極正面定制電解液溶劑化鞘層的意義

由于這是一個非常有趣但尚未完全開發的研究領域，因此可以做出更多的研究努力。最后，根據過去在該領域的經驗，作者認為需要加強以下幾個方面：

（1）承認該領域已經獲得了一定的進展，但是，這種新報道策略的利用僅用于鋰金屬電池和鋅金屬電池。因此，其他電池系統包括鈉金屬電池/鈉離子電池、鋁金屬電池/鋁離子電池、鉀金屬電池/鉀離子電池、鎂金屬電池/鎂離子電池和鈣金屬電池/鈣離子電池同樣是使用電解液脫溶劑化策略有希望的候選者。

圖2. 使用電極正面促進溶劑化陽離子脫溶劑化過程的機制

（2）從方法學的角度來看，由于大多數報道的電極正面由多孔材料和聚合物粘結劑組成，多孔材料顆粒之間的間隙是不可避免的。這些差距可能會在一定程度上破壞脫溶劑化電解液引起的積極影響。因此，為充分利用脫溶劑化電解液，用于調節脫溶劑化電解液的電極正面應具有良好的韌性和柔性，同時具有良好的抗裂性。用MOFs/COFs的前驅體均勻涂覆基材，并使用各種方法，如原位微波合成法、原位氣相合成法、光聚合、電聚合法有望制備具有優異韌性和柔性的MOFs/COFs基電極正面。

圖3. 在有機碳酸酯電解液中使用3?分子篩基電極正面獲得部分脫溶劑化

（3）各種電極正面通道內的脫溶劑化電解液的量對于構建高能量密度電池很重要?？紤]到由電極正面通道內獲得的聚集電解液配置引起的電化學性能增強，限制在通道內的脫溶劑化電解液越少，相應電池可以提供的能量密度越高。

（4）最后，不限于MOFs，其他多孔材料，如COFs、多孔聚合物、分子篩，甚至多孔液體，在促進各種電池系統的脫溶劑化電解液方面也顯示出令人鼓舞的前景。此外，考慮到這些材料的復雜理化性質，受限的脫溶劑化電解液與電極正面通道壁之間的相互作用，以及離子如何通過通道傳導需要進一步研究。

圖4. 通過使用3?分子篩基電極正面實現的積極的效果

Tailoring the solvation sheath of cations by constructing electrode front-faces for rechargeable batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202201339

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周豪慎/喬羽AM：通過構建電極正面定制陽離子的溶劑化鞘層

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