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固態電池可提供更高的能量密度和安全性，然而由于與電極的不良接觸，陶瓷基固態電解質（CSSE）的使用會導致較大的界面電阻，通常添加少量有機液體電解質（LE）來解決這個問題。由于LE中的微量質子雜質伴隨有機分解的化學吸附發生了自發的Li⁺/H⁺交換反應，從而產生了逐漸增厚的LE-CSSE界面。

在此，同濟大學羅巍教授、華中科技大學黃云輝教授等人研究了Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）在化學活性LEs中的分解路線，并通過納米級自組裝單分子層（SAM）保護成功地從源頭切斷了界面副反應。研究表明，LLZO上的原位Li⁺/H⁺離子交換和LiOH的形成是整個分解過程的初始步驟，而LE中的質子是罪魁禍首。

隨著離子交換的進行，電阻性固液電解質界面（SLEI）層逐漸變厚，直至離子交換達到動態平衡狀態。此外，作者探索并提出了從LE分解的膦酸基低聚物在羥基化LLZO表面和LiOH上的吸附行為，低聚物化學鍵合交換產物并接枝在LLZO 表面最終構建了厚的SLEI層。因此，針對上述界面反應的特點，作者引入了在LLZO上具有組裝能力的酸性分子來解決界面問題。

圖1. LLZO、質子和LE分解之間的整個界面反應

由于分子酸度和結構的微調，在分子組裝過程中LLZO上一定程度上提前發生了Li⁺/H⁺離子交換并在LLZO表面同步形成了穩定致密的SAM，從而防止LLZO與LE中的質子進行進一步的離子交換和LE分解的化學吸附。因此，最終在LE-LLZO界面處獲得了前所未有的接近零的低阻抗。

電化學測試表明，與基于原始LLZO組裝的電池相比，配備SAM改性層的LLZO的電池在600次循環后比容量可提高39% 以上。同時，由于界面電阻降低，臨界電流密度增加一倍達到了4.6 mA cm^-2，因此可以獲得更高的倍率性能。總之，這項研究提出的分子自組裝策略可以作為一種有效且通用的保護方法來解決各種CSSE和電極材料的界面不穩定性問題。

圖2. LLZO-SAMs在液固混合電池中的電化學特性

Negating Li⁺ transfer barrier at solid-liquid electrolyte interface in hybrid batteries, Chem 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.03.002

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黃云輝/羅巍Chem: 分子自組裝策略提高混合電池固液電解質界面穩定性

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