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白瑩/趙慧玲Adv. Sci.：多功能壓電LiTaO3涂層使富鎳正極穩(wěn)定循環(huán)

具有高能量密度的富鎳正極被認(rèn)為是先進(jìn)鋰離子電池有希望的候選者，但由于界面不穩(wěn)定性、結(jié)構(gòu)退化、應(yīng)力-應(yīng)變積累以及晶間裂紋導(dǎo)致的容量急劇下降和差結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，它們的商業(yè)應(yīng)用陷入困境。

河南大學(xué)白瑩、趙慧玲等將壓電LiTaO₃(LTO)層輕松沉積在Li[Ni_xCo_yMn_1-x-y]O₂ (x=0.6, 0.8)正極上，以提高其電化學(xué)性能。

圖1 LTO改性富鎳正極的制備及表征

研究顯示，通常情況下，NCM811-LTO正極在0.1 C下經(jīng)過(guò)200次循環(huán)后表現(xiàn)出71.8%的容量保持率，遠(yuǎn)高于其原始對(duì)應(yīng)物(59.7%)。此外，即使在10 C下，NCM811-LTO也能提供129.9 mAh g^-1的更高放電容量，與原始正極(79.8 mAh g^-1)形成鮮明對(duì)比。電化學(xué)性能和倍率容量的同步提升意味著富鎳正極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和鋰動(dòng)力學(xué)可能通過(guò)LTO修飾得到改善。

原位XRD、有限元分析和循環(huán)后的形態(tài)表征表明，通過(guò)減輕應(yīng)力-應(yīng)變的積累以及LTO層的屏蔽作用，可以有效地提高體相和表面結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。EIS研究、CV測(cè)試和第一性原理計(jì)算表明，LTO層的動(dòng)力學(xué)行為增強(qiáng)可歸因于LTO壓電特性產(chǎn)生的局部感應(yīng)極化電場(chǎng)和降低的擴(kuò)散勢(shì)壘。

圖2 電化學(xué)性能

總之，引入的壓電LTO表面層對(duì)富鎳正極的積極影響可概括為以下幾個(gè)方面：

1）在界面處提供局部控制器以調(diào)節(jié)充放電過(guò)程中的Li⁺擴(kuò)散；

2）通過(guò)LTO修飾層的固有壓電特性原位轉(zhuǎn)換和利用塊狀活性材料不可避免的應(yīng)力應(yīng)變，從而有助于晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性；

3）通過(guò)引入局部電場(chǎng)，有效緩解富鎳材料高度脫鋰狀態(tài)下的晶格坍塌；

4）作為物理隔板，通過(guò)避免電極和電解質(zhì)之間任何可能的副反應(yīng)來(lái)改善界面不穩(wěn)定性。

這項(xiàng)工作建立的壓電LTO改性的多功能性不僅為通過(guò)提高結(jié)構(gòu)和電化學(xué)穩(wěn)定性來(lái)加速其商業(yè)應(yīng)用提供了一種有效而實(shí)用的策略，而且為充分利用下一代電極材料的發(fā)展鋪平了道路。

圖3 原位XRD表征

Surface Coupling between Mechanical and Electric Fields Empowering Ni-Rich Cathodes with Superior Cyclabilities for Lithium-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202200622

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