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王連洲Nature子刊: 正極外延生長原子薄層實現(xiàn)穩(wěn)定的鋰離子電池循環(huán)

鋰基電池正極活性材料中過渡金屬的溶解是限制其循環(huán)壽命的關鍵因素。盡管已經(jīng)提出了幾種方法來解決這個問題，但目前該有害過程仍未被克服。

為此，澳大利亞昆士蘭大學王連洲教授、Tobias U. Schülli等人受半導體研究領域知識的啟發(fā)，應用外延方法通過簡單的混合和煅燒在LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極材料上構建了LaTMO₃（TM?=?Ni, Mn）的單原子厚度鈍化層。外延是指晶體在襯底上的引導生長，其中外延生長層中的原子與下面襯底中的原子對齊。La在LNMO基底中的不混溶性及La-O表面終端的鍵能優(yōu)勢驅(qū)動在熱力學平衡下形成獨特的表面層，這已通過理論計算、定量X射線分析和其他方法追蹤驗證。

此外，外延生長的立方型LaTMO₃與LNMO的晶格失配率約為5%，導致了Stranski-Krastanov型生長。因此，LaTMO₃在島式成核之前形成了應變潤濕層，且自限于單原子層厚度。

圖1. 外延生長LNMO正極的鋰離子存儲性能

在紐扣電池配置中進行測試時，含鈍化層的LNMO正極與石墨負極基于LiPF₆的非水系電解液組裝的全電池在290?mA?g^-1的電流密度下1000 次循環(huán)后容量保持率約為77%，遠高于使用原始LNMO正極的電池（32%）。該電池對應的循環(huán)后放電容量約為80?mAh g^-1，同時平均庫侖效率（CE）>?99%。

此外，作者通過XRD、EDS、拉曼光譜等分析揭示了LaTMO₃潤濕層的有效穩(wěn)定性作用：在有利于熱力學平衡的條件下，在塊狀LNMO中不混溶的La形成與主正極晶體外延匹配的穩(wěn)定表面相，保證了穩(wěn)定的5 V級電池的高效電荷轉(zhuǎn)移且有效抑制了TM溶解到碳酸鹽電解液中。總之，這項研究對材料結構和性質(zhì)關系的原子解釋也可用于開發(fā)其他電化學系統(tǒng)的高性能涂層材料。

圖2. LaTMO₃潤濕層對5 V級鋰離子電池的有效穩(wěn)定性作用

Epitaxial growth of an atom-thin layer on a LiNi_0.5Mn_1.5O₄ cathode for stable Li-ion battery cycling, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-28963-9

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