第一作者：Rishi E. Kumar

通訊作者：David P. Fenning, Tonio Buonassisi, 劉哲

通訊單位：加州大學(xué)圣地亞哥分校、麻省理工學(xué)院、西北工業(yè)大學(xué)

在不到20年的時(shí)間里，研究人員將單結(jié)鹵化物鈣鈦礦光伏（PV）器件的AM1.5 效率提高了25% 以上，此外還展示了在包括發(fā)光二極管和光電探測(cè)器在內(nèi)的其他光電應(yīng)用中的優(yōu)異性能。然而，很少有成功的大規(guī)模鈣鈦礦商業(yè)生產(chǎn)的例子，部分原因是圍繞鈣鈦礦不穩(wěn)定性的擔(dān)憂。因此，鹵化物鈣鈦礦的進(jìn)一步商業(yè)化需要顯著提高“技術(shù)準(zhǔn)備水平”，通常需要十年或更長(zhǎng)時(shí)間。最近，機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）已成為解決復(fù)雜診斷和優(yōu)化問(wèn)題的有用工具，那么ML方法能否幫助克服鹵化物鈣鈦礦商業(yè)/規(guī)模化所面臨的挑戰(zhàn)？

為此，美國(guó)加州大學(xué)圣地亞哥分校David P. Fenning聯(lián)合麻省理工學(xué)院Tonio Buonassisi教授、西北工業(yè)大學(xué)劉哲教授（共同通訊）等人總結(jié)了阻礙鹵化物鈣鈦礦商業(yè)化的實(shí)際挑戰(zhàn)，并討論總結(jié)了機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）如何提供幫助的觀點(diǎn)：（1）融合機(jī)構(gòu)和人類專業(yè)知識(shí)的主動(dòng)學(xué)習(xí)算法有助于穩(wěn)定和快速更新基準(zhǔn)制造流程；（2）使用基于ML的分類工具的計(jì)算機(jī)成像方法可幫助縮小大小面積設(shè)備之間的性能差距；（3）推理方法可通過(guò)協(xié)調(diào)多個(gè)數(shù)據(jù)流和模擬來(lái)幫助加速根本原因分析，將研究工作集中在概率最高的領(lǐng)域。

因此，為了應(yīng)對(duì)其中的許多挑戰(zhàn)，需要對(duì)現(xiàn)有 ML方法進(jìn)行漸進(jìn)式而非激進(jìn)式的調(diào)整。作者提出了產(chǎn)學(xué)合作如何幫助調(diào)整“現(xiàn)成的”ML工具以適應(yīng)特定的行業(yè)需求：即通過(guò)揭示底層機(jī)制進(jìn)一步改善過(guò)程控制，并在未來(lái)開(kāi)發(fā)新型ML算法以更好地駕馭廣闊的材料選擇空間。該工作以“Opportunities for machine learning to accelerate halide-perovskite commercialization and scale-up”為題發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)期刊Matter（IF=15.589）。

要點(diǎn)1：鈣鈦礦工業(yè)化生產(chǎn)面臨的挑戰(zhàn)

通過(guò)與全球工業(yè)界的討論，作者注意到業(yè)內(nèi)對(duì)跨越“技術(shù)準(zhǔn)備水平”（TRL）努力的持續(xù)關(guān)注，涵蓋了“流程開(kāi)發(fā)階段”到后來(lái)的“制造放大階段”。為此，作者在以下挑戰(zhàn)中提煉和闡明了行業(yè)需求：

（1）維持穩(wěn)定的基準(zhǔn)流程（以效率和環(huán)境穩(wěn)定性衡量）并經(jīng)常更新流程；

（2）實(shí)現(xiàn)接近小面積器件的大面積器件或大規(guī)模制造；

（3）解決性能不佳的根本原因并評(píng)估工藝或設(shè)備架構(gòu)修改帶來(lái)的性能改進(jìn)；

（4）培養(yǎng)內(nèi)部數(shù)據(jù)科學(xué)人才。

圖1. 大規(guī)模制造鈣鈦礦面臨的挑戰(zhàn)

要點(diǎn)2：ML方法如何加速鈣鈦礦產(chǎn)業(yè)化？

由于產(chǎn)業(yè)界重視降低風(fēng)險(xiǎn)，因此作者針對(duì)以上幾點(diǎn)挑戰(zhàn)強(qiáng)調(diào)了現(xiàn)有的ML方法在鈣鈦礦或一般制造業(yè)中的應(yīng)用：

（1）開(kāi)發(fā)、維護(hù)并升級(jí)基準(zhǔn)工藝

開(kāi)發(fā)基準(zhǔn)鈣鈦礦制造工藝可能是一項(xiàng)成本高昂的優(yōu)化工作，需要在由各種器件層和相應(yīng)的工藝條件組成的高維設(shè)計(jì)空間中進(jìn)行優(yōu)化。其中，包括貝葉斯優(yōu)化（BO）在內(nèi)的主動(dòng)學(xué)習(xí)提供了一種以較小的實(shí)驗(yàn)預(yù)算確定最佳鈣鈦礦工藝條件的方法。此外，主動(dòng)學(xué)習(xí)在指導(dǎo)候選鈣鈦礦材料的高通量計(jì)算篩選方面也是有效的。一旦建立了基準(zhǔn)流程，就必須針對(duì)外部變化（如制造環(huán)境、化學(xué)前體、操作員/工具等的變化）對(duì)其進(jìn)行跟蹤和維護(hù)。應(yīng)用于制造業(yè)的BO研究不僅側(cè)重于確定性能最高的工藝流程，而且還側(cè)重于確定最穩(wěn)健的工藝，這可通過(guò)識(shí)別性能參數(shù)中相對(duì)平坦的平臺(tái)來(lái)實(shí)現(xiàn)。

（2）擴(kuò)大化生產(chǎn)

計(jì)算機(jī)視覺(jué)提供了對(duì)空間和時(shí)間不均勻性的快速識(shí)別，計(jì)算機(jī)視覺(jué)與ML相結(jié)合可預(yù)測(cè)不均勻性對(duì)器件性能的影響且提出過(guò)程控制修正建議。完善的成像處理工具利用ML在處理大型像素?cái)?shù)據(jù)集方面的優(yōu)勢(shì)，因此為監(jiān)測(cè)、量化和控制大面積器件中的空間變化參數(shù)提供了有效途徑。基于ML方法，有可能在生產(chǎn)線早期實(shí)現(xiàn)性能預(yù)測(cè)改進(jìn)、及早檢測(cè)過(guò)程偏差和質(zhì)量事故及更有效的預(yù)防性維護(hù)。

圖2. 用于鈣鈦礦商業(yè)化的現(xiàn)有ML工具

（3）針對(duì)性能不佳進(jìn)行故障排除并估計(jì)性能改進(jìn)

太陽(yáng)能電池性能不佳的根本原因可通過(guò)物理模擬與電流-電壓曲線測(cè)量相結(jié)合來(lái)提取。但是，這種故障排除方法可能既耗時(shí)又不確定，因?yàn)槟M擬合變量的數(shù)量可能很大，并且兩個(gè)或多個(gè)限制因素經(jīng)常結(jié)合起來(lái)限制性能。如果提供一個(gè)物理模型來(lái)模擬系統(tǒng)對(duì)實(shí)驗(yàn)輸入的響應(yīng)，貝葉斯推理可在該模型背景下理解物理實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，從而從故障分析中提取根本原因。此外，ML模型還可幫助工程師在制造或穩(wěn)定性測(cè)試過(guò)程中建立表征結(jié)果之間的相關(guān)性及最終性能參數(shù)的優(yōu)點(diǎn)，從而節(jié)省時(shí)間和資源，最終找到性能的早期預(yù)測(cè)指標(biāo)。

（4）培養(yǎng)內(nèi)部數(shù)據(jù)科學(xué)人才

對(duì)于鈣鈦礦制造商而言，不提高現(xiàn)有員工在ML方法方面的技能不僅會(huì)帶來(lái)機(jī)會(huì)成本，而且還會(huì)帶來(lái)時(shí)間風(fēng)險(xiǎn)。以下是提高應(yīng)用ML技能的一些資源：

一、ML教程和實(shí)際示例存儲(chǔ)庫(kù)越來(lái)越多，如MLOps和Accelerated Materials Development for Manufacturing；

二、上述示例通常包括GitHub或Papers with Code等存儲(chǔ)庫(kù)上的開(kāi)源代碼，Stack Overflow是一個(gè)最有用的故障排除社區(qū)；

三、為了跟上文獻(xiàn)的步伐，建議訪問(wèn)arXiv預(yù)印本的摘要，如Google Scholar。此外，社交媒體也是預(yù)印本的一種非常有效的分享渠道。

要點(diǎn)3：展望未來(lái)鈣鈦礦領(lǐng)域的ML技術(shù)

目前正在發(fā)展中的ML學(xué)術(shù)研究將有助于鈣鈦礦的商業(yè)化，提供新的和潛在的變革性工具：（1）成功的逆向設(shè)計(jì)可發(fā)現(xiàn)新的鈣鈦礦成分空間，從而提高環(huán)境穩(wěn)定性、在更廣泛的光照條件下保持高性能、去除鉛、提高制造過(guò)程中對(duì)時(shí)間和空間變化的彈性等；（2）成功的“知識(shí)提取”，即從ML模型中獲得更大的物理洞察力可使研究人員更好地接受ML方法并更好地概括結(jié)果；（3）遷移學(xué)習(xí)可加速生產(chǎn)線之間或同一生產(chǎn)線內(nèi)隨時(shí)間的配方適應(yīng)性、新工藝從研發(fā)到制造及在具有相似輸入和輸出參數(shù)的制造方法之間的轉(zhuǎn)移；（4）自然語(yǔ)言處理（NLP）的進(jìn)步可促進(jìn)將新發(fā)布的流程以編程方式提取和部署到研發(fā)中，從而增強(qiáng)上述ML工具。

圖3. 展望用于鈣鈦礦商業(yè)化的ML工具

Opportunities for machine learning to accelerate halide-perovskite commercialization and scale-up, Matter 2022. DOI: 10.1016/j.matt.2022.04.016

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.04.016