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東南胡林峰AEM：V/Mn共摻雜實現(xiàn)NASICON的高能/長壽命儲鋅

與傳統(tǒng)商業(yè)化電池相比，水系鋅離子電池（AZIB）因其資源豐富、開發(fā)成本低、安全性高、環(huán)境友好等優(yōu)勢而備受關(guān)注。因此，開發(fā)具有高能量密度和長壽命的新型正極材料對于未來AZIB的實際應(yīng)用非常重要。

在此，東南大學(xué)胡林峰教授等人通過將V和Mn元素同時摻入到NASICON主體中，以利用V和Mn過渡金屬元素中的電化學(xué)氧化還原反應(yīng)來存儲Zn²⁺。具體而言，作者通過簡便的溶膠-凝膠方法制備了石墨烯包裹的Na₄VMn(PO₄)₃ （NVMP@GN），然后在Ar氣流中進(jìn)行750 °C熱處理以改善結(jié)晶。考慮到充足的MnSO₄被認(rèn)為是抑制傳統(tǒng)Mn基化合物中Mn溶解的關(guān)鍵電解液添加劑，因此使用2 M Zn(SO₄)₂/0.2 M MnSO₄作為水系電解液。

電化學(xué)測試表明，NVMP@GN正極在0.1 A g^-1下表現(xiàn)出254.3 mAh g^-1的最佳比容量，平均放電平臺約為1.3 V，且在功率密度為309.7 Wh kg^-1時具有競爭力的能量密度121.6 W kg^-1。在5 A g^-1的電流密度下，NVMP@GN正極經(jīng)過3000次循環(huán)后的容量保持率仍為89.1%，證實了Mn鹽可顯著抑制由Mn溶解引起的快速容量衰減。

圖1. NVMP/NVMP@GN正極在不同電解液中的Zn²⁺存儲性能

根據(jù)非原位XRD和XPS表征結(jié)果，NVMP相中的Zn²⁺存儲機(jī)制可總結(jié)如下：在初始充電狀態(tài)下，鈉離子部分從NVMP骨架中提取形成Na₂VMn(PO₄)₃相，XPS結(jié)果顯示V³⁺氧化為V⁴⁺和Mn²⁺氧化為Mn³⁺證實了這一點。并且如XRD圖譜所示，輕微衍射轉(zhuǎn)變?yōu)楦蟮难苌涠取Ｔ陔S后的放電過程中，Zn²⁺插層形成 Na₂ZnVMn(PO₄)₃相，很好地保留了既定的NASICON結(jié)構(gòu)。

因此，分別觀察到在Mn²⁺/Mn³⁺和V³⁺/V⁴⁺之間發(fā)生了兩步電子轉(zhuǎn)移。在隨后的循環(huán)中，可逆的Zn²⁺提取/嵌入將在沒有鈉離子參與的情況下連續(xù)進(jìn)行。此外，進(jìn)一步的動力學(xué)分析證明了石墨烯包裹增加的Zn²⁺擴(kuò)散能力和電子導(dǎo)電性。總之，這項工作開發(fā)了NASICON型NVMP作為AZIBs正極的有希望候選者，也為合理設(shè)計雜原子摻雜（Cu、Co、Fe、F等）相以實現(xiàn)進(jìn)一步的性能提升提供了廣闊的前景。

圖2. NVMP相中的Zn²⁺存儲機(jī)制

Simultaneous Incorporation of V and Mn Element into Polyanionic NASICON for High Energy-Density and Long-Lifespan Zn-Ion Storage, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200654

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