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前? 言

2023年4月20日，武漢理工大學麥立強教授團隊分別在Angew. Chem. Int. Ed.和Nano Energy上發表了兩篇最新成果，即“Coordinating the Edge Defects of Bismuth with Sulfur for Enhanced CO₂ Electroreduction to Formate”和“Tellurium Filled Carbon Nanotubes Cathodes for Li-Te Batteries with High Capacity and Long-term Cyclability”。下面，對這兩篇最新成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

1、?Angew. Chem. Int. Ed.：BBS高效電還原CO₂生成甲酸鹽

鉍（Bi）基材料被認為是一種電催化CO₂還原反應（ECO₂RR）中很有前途的催化劑，但由于競爭性析氫反應（HER）而導致其低選擇性仍然是一個挑戰。

基于此，武漢理工大學麥立強教授（通訊作者）等人報道了一種Bi的邊緣缺陷調制策略，即通過電化學重構Bi₁₉Br₃S₂₇納米線（BBS），設計了邊緣缺陷位點與S協調的Bi納米片，其中邊緣S調控Bi催化劑表現出提高甲酸產量和抑制HER。在結構轉變過程中，BBS預催化劑轉化為具有大量缺陷的金屬Bi，Br原子以HBr的形式完全逸出，而S原子可以部分地保持和穩定在Bi缺陷的邊緣位置。

測試發現，所制備的BBS催化劑具有優異的產物選擇性，在堿性電解質下HCOO^–法拉第效率（FE）高達95%，HCOO^–局部電流密度約為250 mA cm^-2。密度泛函理論（DFT）計算表明，S傾向于與Bi邊緣缺陷結合，減少配位不飽和Bi位點（*H吸附位點），調節鄰近Bi位點的電荷狀態，從而提高*OCHO吸附。該工作加深了對Bi基催化劑ECO₂RR機理的認識，為設計更先進的ECO₂RR催化劑提供了指導。

圖1. BBS的催化性能

圖2. BBS的形貌與成分表征

圖3. BBS的電化學表征

圖4. 理論計算

綜上所述，作者通過電化學重構Bi₁₉Br₃S₂₇納米線，合成了具有S修飾邊緣缺陷位點的Bi納米片。原位和非原位表征表明，S摻雜劑主要位于Bi納米片的邊緣位置，對*OCHO中間體具有較強的吸附能力，可以抑制ECO₂RR過程中H₂和CO中間體的生成。在堿性電解液中，得到的邊緣S調控Bi納米片在寬電位范圍內具有高電流密度（~400 mA cm^?2）和HCOO^– FE（>90%）和極低的H₂ FE（<5%）。該工作強調了精確的配位結構調整對于開發高效ECO₂RR電催化劑的重要性。

Coordinating the Edge Defects of Bismuth with Sulfur for Enhanced CO₂ Electroreduction to Formate.Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202303117.

https://doi.org/10.1002/anie.202303117.

2、Nano Energy：Te填充CNTs正極用于高容量和長期循環的LIBs

對比傳統的鋰離子電池（LIBs）和Li其他VIA族元素（包括O、S、Se）電池，鋰-碲（Li-Te）電池顯示出高比容量和優異導電性的壓倒性特征，使得LIBs在電池封裝尺寸有限的現代便攜式電子產品和電動汽車中具有重要意義。然而，LIBs的致命弱點是在循環過程中，聚四氟乙烯會發生巨大的體積變化和不可避免的溶解。

基于此，武漢理工大學麥立強教授、丁瑤副教授和吳勁松教授（共同通訊作者）等人報道了一種通過物理氣相傳輸（PVT）方法合成的基于封裝在N摻雜多壁碳納米管（CNTs）中的多晶Te的正極材料（Te-填充-CNTs，Te-filled CNTs）。通過CNT主體的獨特空間限制，可以很好地保留電化學活性的Te含量，并且所制備的Te-filled CNTs正極基于Te含量提供590 mAh g^-1的高比容量。

更重要的是，通過使用穩定多金屬（Li₂Te_n）的納米級空腔（4-6 nm），正極的反應動力學和電化學可逆性得到了顯著改善。同時，通過一系列原位表征直接揭示了Te-filled CNTs的兩步放電/充電機制。此外，密度泛函理論（DFT）計算證明，對比裸露CNT，封裝的Te確保了更低的Li化能壘。該工作揭示了CNT的納米約束效應，以提高Li-Te電池中Te基正極的利用率和循環穩定性。

圖1. Te-filled CNTs的合成與表征

圖2. Te-filled CNTs的TEM圖像

圖3. Li-Te電池中Te-filled CNTs正極的電化學性能

圖4. 充/放電過程中Te-filled CNTs的原位拉曼表征

圖5. 第2次至第3次充/放電循環的原位XRD表征

圖6. 單納米管的非原位和原位TEM表征

圖7. DFT計算證明Te-filled CNTs的高容量和長循環穩定性

綜上，作者通過一種簡單的PVT方法成功地將多晶Te封裝在CNTs中。Te-filled CNTs作為Li-Te電池的正極，具有高導電性、結構穩定性、快速的Li⁺擴散動力學和多碲化物保存性能，使正極具有超高比容量和優異的可循環性。

具體而言，對比Te/CNTs正極，Te-filled CNTs正極具有更高的比容量（50 mA g^-1時590 mAh g^-1）、更穩定的兩步反應平臺和更好的電化學可逆性。各種原位和非原位表征揭示了Te-filled CNTs正極的兩步反應放/充電機制，其中CNT載體能夠通過減少循環過程中的體積變化和多碲化物溶解來減少容量損失。

該工作為高性能Li-Te電池提供了一種可行且可擴展的Te基正極合成方法，系統地揭示了Te在這種新型電池中的電化學反應機理。

Tellurium Filled Carbon Nanotubes Cathodes for Li-Te Batteries with High Capacity and Long-term Cyclability. Nano Energy, 2023, DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108462.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108462.

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麥立強教授團隊，連發Angew.、Nano Energy！

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