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孫學(xué)良院士等AEM：理清固態(tài)電解質(zhì)成分、結(jié)構(gòu)和離子電導(dǎo)率之間的關(guān)系

了解結(jié)構(gòu)、離子電導(dǎo)率和合成之間的關(guān)系是開發(fā)超離子導(dǎo)體的關(guān)鍵。

加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、荷蘭代爾夫特理工大學(xué)Marnix Wagemaker等通過制備一系列Li-M(III)-Cl固態(tài)電解質(zhì)來研究成分、結(jié)構(gòu)和鋰離子電導(dǎo)率之間的相互作用。

圖1 Li-Ho-Cl體系的XRD和中子衍射圖

以Li-Ho-Cl為例，這項(xiàng)工作首次合成了一系列新型正交結(jié)構(gòu)Li_3-3xHo_1+xCl₆（0.04 < x ≤ 0.2，其中x是根據(jù)合成過程中的LiCl和HoCl₃之間的比率計(jì)算的）。這些正交晶系Li-Ho-Cl材料在室溫下表現(xiàn)出高達(dá)1.3 × 10^-3 S cm^-1的室溫離子電導(dǎo)率，這比具有三角結(jié)構(gòu)的Li₃HoCl₆(x=0)(P-3m1)高四倍多。另外，基于In/Li–Ho–Cl/NMC811配置的全固態(tài)電池在室溫和-10 °C下表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖2 合成對離子傳輸?shù)挠绊?/strong>

此外，研究顯示，在所有Li-M(III)-Cl(M=Y, Er, Dy, Tm)結(jié)構(gòu)中，類似的三角到正交晶相轉(zhuǎn)變是可重現(xiàn)的，但在Li-Tb-Cl體系中則不然。在等結(jié)構(gòu)的Li-Dy-Cl、Li-Y-Cl、Li-Er-Cl和Li-Tm-Cl組合物中觀察到離子電導(dǎo)率大約有一個數(shù)量級的差異。從三角相到正交晶相的離子電導(dǎo)率增加是合理的，因?yàn)檎幌嗍筁i⁺沿著c晶格方向更容易傳輸，這是擴(kuò)散網(wǎng)絡(luò)中的一個關(guān)鍵步驟。

此外，從實(shí)用的角度來看，稀土豐度是一個重要問題，作者在這里探索和合成 Li-M-Cl的Li⁺導(dǎo)體的成本在短時(shí)間內(nèi)可能會很高，但一旦發(fā)現(xiàn)新的高性能材料，就可以進(jìn)一步努力滿足工業(yè)成本目標(biāo)。基于這項(xiàng)工作中提供的新化學(xué)見解，拓寬有前途的鹵化物 SSE，也將促進(jìn)更多鹵化物SSE的發(fā)展，以確保它們更接近實(shí)際應(yīng)用。

圖3 NMC811/Li_2.73Ho_1.09Cl₆/In ASSLBs的電化學(xué)性能

A Series of Ternary Metal Chloride Superionic Conductors for High-Performance All-Solid-State Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103921

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