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劉喜正/時喜喜Adv. Sci.:富含硫化物的SEI層助力SiO/C負極-20℃運行!

劉喜正/時喜喜Adv. Sci.:富含硫化物的SEI層助力SiO/C負極-20℃運行!
氧化硅/石墨(SiO/C)復合負極是超過400 Wh kg-1的下一代鋰離子電池有希望的候選者之一。然而,低溫下的快速容量衰減和潛在的安全風險限制了它們的廣泛實際應用。
天津理工大學劉喜正、時喜喜等報道了在SiO/C負極表面制備富含硫化物的固體電解質界面(SEI)層,以提高低溫下的可逆鋰存儲性能。
劉喜正/時喜喜Adv. Sci.:富含硫化物的SEI層助力SiO/C負極-20℃運行!
圖1 改性層的TOF-SIMS分析
具體而言,通過將SiO/C復合負極與鋰負極組裝成半電池,并在含亞硫酸酯的電解液(1 m LiTFSI-EC/DMS/DES+FEC 10 vol%)系統中進行預循環即可獲得富含硫化物的SEI層。該SEI層具有高界面能和機械強度,可適應SiO/復合負極的大體積變化。
與傳統的SEI層不同,該改性層由具有三個連續層的無機-有機混合組分組成,其中ROSO2Li、ROCO2Li和LiF均勻分布在每一層上。富含硫化物的有機層可有效地防止商業電解液分解產物對活性物質的腐蝕,并引導LiPO2F2的形成,而富含LiF的無機層則促進了Li+在低溫下的均勻沉積。作者通過DFT計算進一步驗證了通過有機層的均勻鋰離子沉積和梯度擴散行為。
劉喜正/時喜喜Adv. Sci.:富含硫化物的SEI層助力SiO/C負極-20℃運行!
圖2 -20°C下的長循環性能
因此,具有改性層的SiO/C復合負極(M–SiO/C)與LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正極結合后,在-20 ℃下初始循環的放電比容量為135 mAh g-1,容量保持率為室溫下的73%,經過200次循環后,容量保持率仍然是第5次循環的95.3%。總之,這項工作闡明了對界面化學的更深理解,并為設計用于長期循環充電電池的電極/電解質界面提供了合理的科學原理。
劉喜正/時喜喜Adv. Sci.:富含硫化物的SEI層助力SiO/C負極-20℃運行!
圖3 -20 °C下循環50次后SiO/C負極的SEI分析
Hierarchical Sulfide-Rich Modification Layer on SiO/C Anode for Low-Temperature Li-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104531

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