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南理唐衛(wèi)華AFM: 聚合物分子構(gòu)型調(diào)控實現(xiàn)1500次循環(huán)的鋅離子電池！

鋅離子電池（ZIBs）中緩慢的Zn²⁺界面轉(zhuǎn)移通常會對長期循環(huán)期間的倍率性能和容量保持率產(chǎn)生負面影響。盡管與無機材料晶格相比，有機正極的氧化還原基團在離子配位動力學方面具有優(yōu)勢，但由于強溶劑化和離子對形成的高能壘，它們?nèi)匀粺o法促進Zn²⁺擴散。

在此，南京理工大學唐衛(wèi)華教授等人設計并制備了基于三喹喔啉（3Q）的均聚物（P3Q）和具有擴大共軛平面的三嗪連接的3Q聚合物（P3Q-t），以揭示分子構(gòu)型對Zn²⁺轉(zhuǎn)移和配位動力學的影響。作者通過結(jié)構(gòu)表征成功地證實了二者廣泛的共軛系統(tǒng)，且在水系電解液中對基于這些共軛聚合物正極組裝的ZIB進行了評估。

其中，非原位結(jié)構(gòu)和電化學表征揭示了ZnSO₄電解液中相應的離子配位機制。P3Q與Zn²⁺和H⁺均表現(xiàn)出離子配位，揭示了氧化還原聚合物對Zn²⁺的利用能力。然而，其電化學性能相對較差，0.3 A g^-1時的容量為115 mAh g^-1且在電流密度增加至超過2 A g^-1時急劇下降。

此外，在長期循環(huán)測試中，P3Q在1000 次循環(huán)后容量急劇下降，同時由于Zn²⁺遷移停滯導致氧化還原基團失活。

圖1. P3Q和P3Q-t的合成、分子平面性和ZIB性能示意圖

相比之下，P3Q-t僅選擇性地嵌入Zn²⁺，離子反應動力學更快。因此，基于P3Q-t的ZIB 性能顯著提高，在0.3 A g^-1時容量為237 mAh g^-1，甚至在15 A g^-1時容量保持率為45%，且在1500次循環(huán)后容量保持率為81%。

DFT計算表明，P3Q的幾何形狀不平坦，而P3Q-t的高共軛平面度由于三嗪核的空間位阻較低而促進了快速的分子間電荷轉(zhuǎn)移。另一方面，當3Q單元僅與P3Q-t中的Zn²⁺配位時，由Zn²⁺插層引起的窄能隙和由高負電性稠環(huán)產(chǎn)生的高效Zn²⁺傳輸路徑促進了分子內(nèi)電荷的快速轉(zhuǎn)移。

這種分子間和分子內(nèi)的互補協(xié)同作用加速了Zn²⁺配位反應動力學，并進一步增強了基于P3Q-t的ZIB性能。因此，這項研究證明了聚合物構(gòu)型在優(yōu)化Zn²⁺承載和轉(zhuǎn)移以開發(fā)穩(wěn)定ZIB中的關鍵作用。

圖2. DFT計算探索分子間構(gòu)型對聚合物正極儲能性能的影響

Manipulating Polymer Configuration to Accelerate Cation Intercalation Kinetics for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200517

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