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成果介紹

具有低非輻射復合是金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池的基礎。然而，金屬鹵化物鈣鈦礦材料中關于低非輻射復合的起源仍然沒有得到很好的理解。

中國科學院大連化學物理研究所李燦院士等人研究發現，外加電場明顯抑制了雙晶-四方相甲基銨鹵化鉛(MAPbI_xCl_3-x)的非輻射復合，使開路電壓從1.12 V顯著提高到1.26 V。通過控制實驗，排除了離子遷移和光照對開路電壓增強的可能影響。微觀和宏觀表征表明，鐵彈性晶格變形與抑制非輻射復合之間存在良好的相關性。計算結果表明，自穩定變形疇壁中存在晶格極化，表明晶格極化促進的電荷分離是抑制非輻射復合的原因。這項工作提供了對金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池優異性能的理解。

相關工作以《Suppressing non-radiative recombination in metal halide perovskite solar cells by synergistic effect of ferroelasticity》為題在《Nature Communications》上發表論文。

值得注意的是，就在上周，李燦院士等人在《Nature Catalysis》上發表題為《Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN–ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃》的研究論文。

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研究背景

金屬鹵化物鈣鈦礦(MHP)類太陽能電池因其光吸收系數高、載流子帶狀輸運、載流子壽命長，特別是非輻射重組比例低，為下一代光伏技術開辟了一條新的道路。目前，抑制非輻射復合的理論和方法主要集中在消除復合途徑(如缺陷鈍化和界面工程)和構建梯度異質結(如p-n異質結)。這些策略旨在理解和解決器件尺度上的問題，因此MHP材料中低非輻射重組的起源仍然存在爭議。

另一種解釋是鐵性誘導的晶格極化可能促進空間電荷分離，從而抑制非輻射復合。作為一個類比，據報道無機鈣鈦礦材料中的晶格極化有利于電荷分離，甚至使開路電壓(V_oc)高于能帶隙。看來，晶格極化在減少非輻射復合中起著至關重要的作用。研究MHP材料的晶格極化有兩個關鍵因素：晶體結構的非中心對稱單元和鐵彈性。

圖文介紹

圖1. tT相的形成機理

本文通過精心控制MAPbI_xCl_3-x的結晶溫度，以控制后退火冷卻過程中的對稱性擊穿。通過一步旋轉鍍膜制備ITO/PTAA/MAPbI_xCl_3-x薄膜，然后樣品在溫度(T_a)下退火結晶，隨后冷卻到特定溫度20℃。制備的MAPbI_xCl_3-x薄膜的溫度從65℃到150℃不等。

本文采用刺激觸發對稱擊穿法制備了具有孿生-四方相(tT相)結構的鐵彈性MAPbI_xCl_3-x。相變示意圖如圖1所示，刺激觸發的對稱擊穿由亞穩立方(mc)相的生成(藍色箭頭)和外部刺激(紅色箭頭)組成，這與傳統的自發對稱擊穿(綠色箭頭)不同。

結果表明，電活化能顯著抑制tT相MAPbI_xCl_3-x的非輻射復合，顯著提高太陽能電池的開路電壓(Voc)。此外，微觀和宏觀表征結果一致地揭示了鐵彈性對金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池光伏性能的協同作用。

圖2. tT相太陽能電池的光伏性能

圖2a給出了tT相和t相器件的電流密度與電壓(J-V)曲線。在連續電激活下，tT相器件的功率轉換效率(PCE)得到了增強。相比之下，沒有觀察到t相器件的性能變化。tT相器件的活化具有很高的可重復性，如圖2b所示，23個器件的平均PCE在激活后從17.16%提高到19.69%。PCE的增加主要來自開路電壓(V_oc)和填充因子(FF)，連續電活化導致V_oc從1.12 V增加到1.26 V，填充因子(FF)從77%增加到81%。從圖2c的左側可以看出，在電極經過~16個循環后，材料達到了極限。

表1 t相和tT相MAPbI_xCl_3-x器件的光伏參數

圖3. 電活化下tT相的鐵彈性變形

本文通過刺激觸發對稱擊穿的方法揭示了MAPbI_xCl_3-x孿生疇結構的形成。孿生疇本質上具有鐵彈性，在微觀和宏觀尺度上的表征結果一致地揭示了電場作用下的不可逆結晶變形。同時發現電激活能顯著抑制孿生疇的非輻射復合。鐵彈性晶格變形與自穩定抑制非輻射復合之間的良好相關性表明鐵彈性的協同效應是抑制非輻射復合的起源。

模擬結果進一步揭示了鐵彈性協同效應的機理，即孿生疇疇壁附近由于非均勻應變而存在晶格極化，外加電場使其排列并進一步在整個疇內誘導鐵電極化。由于鐵彈性的存在，晶格結構在電場退出后仍能保持自穩定，從而使極化得以維持。

晶格極化促進了原子尺度上的電荷分離，抑制了tT相MAPbI_xCl_3-x的非輻射復合。因此，tT相太陽能電池的開路電壓可以顯著提高到1.26 V，接近材料的理論極限。因此，這項工作也強調了后處理在研究MHPs的晶格相關性質中的重要作用。

圖4. 鐵彈性與光伏的協同效應

文獻信息

Suppressing non-radiative recombination in metal halide perovskite solar cells by synergistic effect of ferroelasticity，Nature Communications，2023.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-35837-1

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/14/408ade2808/

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