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南開李國然AEM：將活性物質(zhì)用作隔膜涂層實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池

鋰硫電池的成功將減少鋰離子電池廣泛采用帶來的預(yù)期鈷、鎳資源挑戰(zhàn)。不幸的是，可溶性多硫化物的穿梭效應(yīng)帶來了許多問題。使用功能性隔膜在正極側(cè)錨定或阻斷多硫化物是解決此問題的主要策略。然而，封端的多硫化物會(huì)逐漸聚集在隔膜上，形成所謂的“死硫”并退出循環(huán)。

南開大學(xué)李國然等提出了一種多功能隔膜，該隔膜能夠催化活化封閉的多硫化物，以防止“死硫”的形成，并有助于提高容量。

圖1 多功能隔膜示意圖

具體而言，基于蒙脫石(MMT)和硒摻雜的硫化聚丙烯腈(Se0.06SPAN)的雙組分復(fù)合材料覆蓋在聚丙烯隔膜上用作多功能涂層。MMT具有典型的層狀結(jié)構(gòu)，可以限制多硫化物的穿梭，進(jìn)一步，Li-MMT具有較低的鋰離子擴(kuò)散勢壘和對(duì)多硫化物的強(qiáng)吸附能力，有利于鋰離子的遷移和多硫化物的錨定。

另一種成分Se_0.06SPAN是鋰硫電池在碳酸酯基或醚基電解液中的活性正極材料，其中在SPAN中摻雜Se可以顯著提高SPAN的離子和電子電導(dǎo)率。因此，MMT的層狀結(jié)構(gòu)有效地錨定了溶解的多硫化物，而不會(huì)阻礙鋰離子的傳輸。同時(shí)，它作為一個(gè)框架來緩沖Se_0.06SPAN在充電和放電過程中的體積變化。

另外，負(fù)載在MMT上的Se_0.06SPAN通過降低不溶性Li₂S和可溶性Li2Sx的勢壘來加速錨定多硫化物的轉(zhuǎn)化并激活“死硫”。特別是Se_0.06SPAN及其與鋰的反應(yīng)產(chǎn)物都可以催化多硫化物的轉(zhuǎn)化，服務(wù)于整個(gè)電化學(xué)過程。更重要的是，與傳統(tǒng)的隔膜改性劑不同，Se_0.06SPAN可以通過快速轉(zhuǎn)化反應(yīng)為Li-S電池貢獻(xiàn)容量。

圖2 電化學(xué)性能

此外，通過連續(xù)涂布法大規(guī)模生產(chǎn)的Se_0.06SPAN@PP隔膜具有優(yōu)異的化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性、高柔性和適用性。受益于上述優(yōu)勢，采用Se_0.06SPAN@PP隔膜的Li-S電池在1 C倍率下在1000次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)了每循環(huán)0.034%的低容量衰減率和在26.75 mg cm^–2的高硫負(fù)載下的超高面積容量（33.07 mAh cm^-1）。此外，Se_0.06SPAN@PP隔膜也可以多次重復(fù)使用，并且電化學(xué)性能穩(wěn)定。

另外，基于開發(fā)的隔膜的大型軟包電池在貧電解質(zhì)條件(8 μL mg^-1)下循環(huán)20次后的放電容量為741 mAh g^-1。總之，這項(xiàng)工作為開發(fā)高能量和長壽命的鋰硫可充電池提供了一種簡單有效的策略。

圖3 Se_0.06SPAN@PP隔膜的穩(wěn)定性和實(shí)際應(yīng)用

A Sustainable Multipurpose Separator Directed Against the Shuttle Effect of Polysulfides for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200160

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