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正極顆粒斷裂等機械化學降解過程嚴重限制了先進鋰離子電池（LIBs）的使用壽命，開發具有出色抗降解性能的LIB正極引起了廣泛關注。為幫助緩解電池性能下降，有必要了解正極力學性能與其伴隨的電化學性能下降之間的關系。

為此，英國劍橋大學Norman A. Fleck教授等人從文獻中總結了LIB正極材料力學性能的測量及在其測定中使用的實驗方法范圍。作者首先介紹了LIB的結構、正極材料分類（橄欖石晶體結構/聚陰離子氧化物、層狀氧化物、尖晶石氧化物）及化學機械降解，比較了伴隨充放電過程中三種正極活性材料原子結構的尺寸變化。

其中，導致充電容量損失、增加電池電阻和限制電池壽命的化學機械現象包括：

（1）鈍化層在與電解液接觸的電極顆粒表面上的生長；

（2）鈍化層或電解液使活性物質流失；

（3）活性材料顆粒內裂紋的生長，進而促進上述（1）和（2）過程。接下來，作者參考傳統的電惰性固體的行為，針對壓痕硬度、楊氏模量和斷裂強度對晶粒尺寸、孔隙率、充電狀態和充放電過程的敏感性進行了批判性綜述和討論。

圖1. 正極材料斷裂強度的測定方法及實驗數據

正極顆粒破裂可能是由于鋰占據不均勻導致的每個顆粒內的不均勻膨脹引起的，這是通過快速充電促進并產生所謂的“電化學沖擊”。此外，斷裂也可能由不同晶格取向的相鄰晶粒的各向異性應變引起。

作者總結了限制正極材料機械降解的策略如下：

（1）降低充電/放電循環中的膨脹應變水平；

（2）改變二次顆粒內的正極成分，可以是作為具有不同表面層的“核殼”粒子結構，也可以是從粒子核心到外部的平滑成分變化；

（3）減小多晶二次顆粒中的一次粒徑以限制缺陷大小；

（4）消除正極顆粒晶粒之間的彈性限制；

（5）使用單晶顆粒結構來消除由于各向異性晶粒的不同應變而在多晶中形成的不匹配應力；

（6）減小鋰離子擴散的長度尺度，如減小二次顆粒的尺寸等。

圖2. 充放電循環對模量、硬度和斷裂強度的影響

Mechanical properties of cathode materials for lithium-ion batteries, Joule 2022. DOI: 10.1016/j.joule.2022.04.001

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劍橋Norman Fleck教授Joule: 鋰離子電池正極材料的力學性能研究

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