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ACS Energy Lett.: 熱力學分析定量評估鋰離子電池正極中的晶格氧穩定性

鋰離子電池（LIBs）正極的氧氣釋放是一個長期存在的嚴重問題，它會降低電化學性能并引發熱失控。然而，目前對氧氣釋放過程的機制知之甚少。

為此，日本東北大學Takashi Nakamura等人首次通過對LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂ （NCM111）、LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）和LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）的氧釋放行為的熱力學分析，直接定量評估LIB正極的晶格氧穩定性。通過實驗可獲得代表氧結合能的氧偏摩爾焓，并與報道的DFT計算進行比較。

具體而言，作者結合氧庫侖滴定法和軟XAS方法研究了上述3種NCM材料的氧釋放行為和相應的電荷補償。其中，當材料的氧含量（2-δ）> 1.98時，所有NCM中的氧釋放由相同的現象決定，而當2-δ < 1.98時，NCM111、NCM523 和 NCM622中的氧釋放支配現象不同。

圖1. DFT計算的各種LIB 正極的氧空位形成能或氧結合能

研究表明，與Co³⁺還原（~1.8-2.7 eV）相比，Ni³⁺還原釋放氧需要更小的能量（~0.5-1.5 eV），這表明過渡金屬的還原活性基本上決定了NCM的氧釋放。雖然在現階段用這種技術模擬真實的電池條件比較困難，但這種熱力學評估可以為電池材料的晶格氧穩定性的定量和直接討論鋪平道路，有助于提高對儲能領域中重要的過渡金屬氧化物材料的基本認識。

毫無疑問，過渡金屬氧化物在下一代電池中發揮著重要作用，不僅包括先進的鋰離子電池，還包括多價金屬離子電池和堿金屬離子電池。因此，這項工作展示的方法能夠從熱力學角度定量評估氧化物電池材料的晶格氧穩定性，并可以為先進的高能量密度/穩定電池設計提供有價值的指導。

圖2. 氧偏摩爾焓作為氧空位濃度的函數

Thermodynamic Analysis Enables Quantitative Evaluation of Lattice Oxygen Stability in Li-Ion Battery Cathodes, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00353

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