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分子的電子激發觸發了各種能量轉換現象，包括發光、光伏效應和各種化學動力學。了解和控制激發態分子的動態過程對于使用有機材料創建新功能至關重要。光學光譜學已被廣泛用于研究此類電子激發態。然而，由于其空間分辨率有限，它無法提供直接信息，來說明分子軌道的局部空間分布。相反，原子分辨率顯微鏡技術，如電子顯微鏡和掃描探針顯微鏡，可以可視化局部結構，但使用這些顯微鏡的光譜技術非常不發達。因此，在原子或分子層面，關于電子激發和后續過程的研究很少，關于相關的能量轉換，還有很多有待了解。

涉及掃描隧道顯微鏡（STM）隧道電流誘導的電致發光（EL）的光譜測量方法（STM-EL，圖1A）近年來進展迅速。這些方法通過STM將形貌和電子表征與光子信號分析相結合，光子信號提供有關電荷和激發動力學的信息。雖然STM-EL是研究電子激發的獨特而強大的技術，但它在激發過程中狀態選擇性低。與光學光譜中使用的可調諧激光相反，隧道電子的能量定義不清或非單色，這使得使用STM隧道電流選擇性地激發單個量子態特別困難。這阻礙了對單個激發態（如能級和線寬）的內在特征的闡明，以及對后續動態過程的精確狀態對狀態描述。

為了解決這個問題，日本理化研究所Yousoo Kim和Hiroshi Imada在Science發表成果，Single-molecule laser nanospectroscopy with micro–electron volt energy resolution。在這項工作中，作者將窄線可調諧激光器與STM相結合，以實現高度狀態選擇性納米級激發，從而能夠精確表征具有微eV能量分辨率的單分子的電子和振動狀態。如圖1B所示，STM尖端和金屬襯底之間形成的納米腔等離子體由外部激光場以明確定義的頻率驅動，該激光場激發分子誘導光致發光（PL）。為了證明STM-PL光譜學的準確性，將普通發光分子游離堿酞菁（H₂Pc）及其氘化衍生物（D₂Pc）沉積在Ag（111）上生長的原子薄氯化鈉薄膜上（圖1C），超薄絕緣膜將分子與金屬襯底解耦，使單分子光學研究成為可能，光譜信號能夠將他們區分開來。

作者還發現了一種通過隧道連接處的線性Stark效應和等離子體-激子耦合來調節能級的方法。該技術為有效利用電子激發態中的能量轉換動力學鋪平了道路。

圖文詳情

Science：光譜技術大突破，實現單個分子的監測

圖1. STM-PL測量與STM-EL比較

Science：光譜技術大突破，實現單個分子的監測

圖2. 利用PL激發譜對0-0躍遷的選擇性激發

Science：光譜技術大突破，實現單個分子的監測

圖3. H₂Pc和D₂Pc的光譜鑒定

Science：光譜技術大突破，實現單個分子的監測

圖4. 利用PLE研究靜電場效應

鏈接

Single-molecule laser nanospectroscopy with micro?electron volt energy resolution. Science 373 (6550), 95-98.

https://science.sciencemag.org/content/373/6550/95/tab-pdf

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