鋰金屬負極（LMAs）被認為是高能鋰離子電池最有希望的候選者之一。然而，自然形成的固體電解質界面（SEI）并不令人滿意，這會導致枝晶不斷生長，從而阻礙LMA的實際應用。

浙江工業大學陶新永、佴建威等通過在超高壓下原位電沉積電解液溶劑，在LMA上構建了穩定的電解碳基雜化(ECH)人工SEI。

圖1 ECH層的形成和作用示意

具體而言，作者通過在700 V超高壓下原位電解常見的有機溶劑1,2-二甲氧基乙烷(DME)，以在LMA表面構建穩定的人工SEI。之所以選擇DME，是因為它具有相對較高的介電常數（7.2 F m^-1），這可能會提高允許的電場強度極限。

因此，作者將理論計算與實驗結果相結合，提出了在施加電壓為700 V時原位構建ECH層的可能形成機制。得到的ECH具有內外層，其中內層包含氧化鋰和以C-O物種為主的聚合物，無定形碳組分作為外層，這有效地密封了鋰表面，并可以增強機械強度和鋰離子電導率。此外，來自C-O鍵的強Li⁺親和力意味著ECH層可以在循環后被鋰化，從而導致連續的Li⁺吸附效應和無枝晶的鋰沉積。

圖2 ECH層分析

結果，在該ECH層的保護下，對稱電池在5 mA cm^-2的電流密度和5 mAh cm^-2的超高沉積容量下表現出超過500小時的穩定長期循環性能。采用 Li[Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1]O₂或LiFePO₄正極組裝的全電池也具有長期的循環壽命和出色的容量保持能力。

此外，這種方案的優勢在于，可以通過簡單地改變電解液的類型、電壓、電沉積時間和其他參數來控制LMA表面上所制備材料(SEI)的組成和納米結構。

圖3 全電池性能

In-Situ Electrodeposition of Nanostructured Carbon Strengthened Interface for Stabilizing Lithium Metal Anode. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04025