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崔光磊/趙井文/周新紅Angew.：共晶結(jié)晶制備超高鋅離子導電的固態(tài)電解質(zhì)

固態(tài)鋅 (Zn) 電池為對體積、安全性和成本敏感的新興應用提供了新的理想候選者。然而，當前的固體聚合物或陶瓷電解質(zhì)結(jié)構(gòu)對二價Zn²⁺的導電性仍然很差，尤其是在室溫下。構(gòu)建允許Zn²⁺滲透的異質(zhì)界面是一個可行的選擇，但這很少涉及多價系統(tǒng)。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員、趙井文副研究員及青島科技大學周新紅副教授等人報道了一種以前未探索的方法，通過基于Zn(TFSI)₂的深共晶溶劑 (ZES) 的結(jié)晶來制備Zn²⁺導電固態(tài)電解質(zhì) (ZCE)。TFSI^–陰離子在TiO₂成核劑的路易斯酸表面的優(yōu)先吸附減弱了離子結(jié)合并導致 0.64的高Zn²⁺轉(zhuǎn)移數(shù)。

此外，TFSI^–還通過路易斯酸-堿相互作用建立了額外的界面離子傳導途徑，使ZCE的離子電導率達5.91×10^-5 S cm^-1（30°C，約為傳統(tǒng)聚合物電解質(zhì)的100倍）。

圖1. ZES異質(zhì)成核的幾何示意圖及表征

同時，ZCE與Zn負極具有電化學兼容性，這可以通過超過4000次的可逆Zn電鍍/剝離循環(huán)來證明。

ZCE的實際適用性通過固態(tài)Zn/V₂O₅電池得到進一步驗證，其比容量為134.7 mAh g^-1，平均庫侖效率 (CE) 超過99.78%。本文提出的巧妙反應可能會刺激向非常規(guī)介質(zhì)的多價離子固態(tài)電解質(zhì)設(shè)計的范式轉(zhuǎn)變。

圖2. 固態(tài)Zn/V₂O₅電池的電化學性能

Eutectic Crystallization Activates Solid-State Zinc-Ion Conduction, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202113086

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