南開大學趙斌Angew.:首例!99%產率,破紀錄TOF!MOFs三重協同催化 2023年10月14日 上午10:00 ? T, 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 32 炔丙胺與二氧化碳(CO2)環化得到2-惡唑烷酮雜環化合物是工業上必不可少的反應,但是通常是在苛刻條件下以有機堿為助催化劑的貴金屬催化劑催化該反應。 近日,南開大學趙斌教授(通訊作者)等人報道了一種獨特的Cu(I)/Cu(II)混合價銅基骨架{[(CuI6I5)Cu3IIL6(DMA)3](NO3)·9DMA}n (1),其具有良好的溶劑和熱穩定性,并且且在大的納米通道中均勻分布著高密度的未配位氨基。 通過催化探索發現,1能有效催化炔丙胺與CO2的反應,其產率可達99%。轉化頻率(TOF)達到創紀錄的230 h-1,遠高于已報道的貴金屬催化劑。 圖1. 催化劑的結構 更重要的是,在低溫和大氣壓下以及沒有溶劑和助催化劑的情況下,第一個多相催化劑可以用于催化CO2和炔丙胺綠色轉化的案例。通過機理研究表明,Cu(I)/Cu(II)與未配位氨基之間的三重協同催化作用促進了反應的高效化,實現了CO2的綠色轉化。 此外,當使用模擬煙氣作為CO2源時,1也可以直接高效地催化該反應。這項工作為設計更高效的CO2綠色轉化催化劑提供了一種新思路。 圖2. 催化劑的循環利用性能 Green Conversion of CO2 and Propargylamines Triggered by Triply Synergistic Catalytic Effect in MOFs. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202106773. https://doi.org/10.1002/anie.202106773. 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/14/68539e43cf/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 三合一策略!中科大鮑駿/廈大孫世剛院士/喬羽,最新鋰電成果! 2024年7月12日 ?馮新亮院士團隊,最新Nature子刊! 2023年11月7日 重慶大學,重磅Science! 2023年12月2日 JACS:調節中間體覆蓋實現安培級的電催化CO2?to?C2+過程 2023年11月30日 強!一周內連發Nature子刊和JACS,這個團隊成果斐然! 2023年11月22日 ?東南沈寶龍Small:活性電子離域行為促進FeCoMoPB非晶納米板高效堿性水氧化 2022年11月4日