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由于惰性粘結劑可能會干擾界面處的電子/離子接觸，由導電粘結劑支撐的電極的性能有望優于使用惰性粘結劑的電極。與電子導電粘結劑不同，由于在傳統鋰離子電池(LIBs)中采用液態電解液(LEs)浸漬的電極配置，Li⁺導電粘結劑的使用引起的關注相對較少。

韓國電子與電信研究所Dong Ok Shin、德克薩斯大學達拉斯分校Kyeongjae Cho、大邱慶北科學技術學院Yong Min Lee等引入了一種完全排除電解質成分的全固態無電解質電極作為一種新的戰術電極結構，以評估Li⁺導電粘結劑在增強界面導電方面的有效性，最終實現了高性能全固態電池(ASSBs)。

圖1. 使用液態電解液浸漬電極的傳統電池和使用無電解質電極的全固態電池的比較

作者的研究首次表明，在完全排除電解質成分的電極中，Li⁺導電粘結劑對界面傳導的有效性可以得到最佳體現。在此，Li-CMC粘結劑作為Li⁺導電粘結劑，采用優化的酸處理，通過兩步陽離子交換反應制備，以避免CMC粘結劑潛在的物理降解。

除了實現電極制造的簡單性和高結合強度外，與Na-CMC粘結劑的那些(1.07 mAh cm^-2和356.7 mAh cm^-3)相比，具有Li-CMC粘結劑的無電解質電極在高倍率和60 ℃下穩定地提供了更高的面積和體積容量，分別為1.46 mAh cm^-2和490 mAh cm^-3(1.91 mA cm^-2)。

重要的是，根據荷電狀態對無電解質電極內部的鋰化動力學進行系統監測發現，Li-CMC電極中的Li⁺傳輸得到了極大的促進，表現為底部表面附近的大量鋰化石墨相。此外，使用Li-CMC可顯著減輕因惰性粘結劑阻礙顆粒間擴散而導致的嚴重內阻。

圖2. 分別采用Na-CMC和Li-CMC的全固態無電解質石墨電極的比較研究

實驗和多尺度模擬結果表明，Li-CMC能夠提供豐富的移動離子通道和易于實現的界面傳導，這是通過降低嚴重內阻來提高電極性能的機制。最后，即使在高倍率(1 C)和60 ℃條件下，Li-CMC電極也表現出比復合電極(478.3 mAh cm^-3)更高的體積容量(490.0 mAh cm^-3)。

這些史無前例的結果確保了無電解質電極在用于ASSBs時，可以提供一個很少探索的機會來評估離子導電粘結劑在創建連續界面中的關鍵作用，從而刺激開發有前景的粘結劑材料以實現高性能ASSBs電極。

圖3. 不同電極的電化學性能比較

Electrolyte-free graphite electrode with enhanced interfacial conduction using Li+-conductive binder for high-performance all-solid-state batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.04.029

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三單位聯合EnSM：采用Li+導電粘結劑的無電解質石墨電極實現高性能全固態電池

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