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研究成果

研究表明，高氟電解液無論是在鋰離子電池還是在鋰金屬電池中都發(fā)揮著重要的作用。通過對(duì)溶劑進(jìn)行不同程度的氟化，能夠構(gòu)建穩(wěn)定的CEI和SEI，設(shè)計(jì)同時(shí)兼容正極和金屬鋰負(fù)極的新型電解質(zhì)系統(tǒng)。同時(shí)，電解液中鋰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)不僅決定了電極-電解質(zhì)界面上的界面化學(xué)，而且影響了電化學(xué)動(dòng)力學(xué)，而電化學(xué)動(dòng)力學(xué)與電化學(xué)過程中鋰離子的去溶化高度相關(guān)。因此，基于氟化設(shè)計(jì)具有理想溶劑化結(jié)構(gòu)的新型電解質(zhì)體系對(duì)于構(gòu)建優(yōu)異性能的鋰電池至關(guān)重要。

2022年4月18日斯坦福大學(xué)崔屹教授和鮑哲南教授等人在《Journal of The Electrochemical Society》報(bào)道了基于不同氟化程度的碳酸甲乙酯（EMC）溶劑，當(dāng)其用于不同的軟包電池系統(tǒng)時(shí)，高或完全氟化溶劑的電池性能不一定是最好，而具有部分氟化程度的溶劑反而能夠展現(xiàn)出更好的性能。究其原因，作者將其歸因于局部極化的-CH₂F和-CHF₂比-CF₃基團(tuán)具有更好的離子傳導(dǎo)。本文說明了氟化在推動(dòng)商業(yè)化電解液發(fā)展方面展現(xiàn)了極其重要的作用，但一味的追求高氟化并不一定可取，本篇論文已在之前的推送中被詳細(xì)的報(bào)道了，詳見《》。

隨后，就商業(yè)化碳酸酯類電解液氟化問題，清華大學(xué)深圳國際研究生院成會(huì)明院士和周光敏副教授等人將研究的溶劑換成EC和DEC，將其氟化并研究了在鋰金屬電池中的性能。

主要內(nèi)容

隨著對(duì)電動(dòng)汽車、儲(chǔ)能和便攜式電子產(chǎn)品的高能量密度可充電電池需求的不斷增加，開發(fā)超高壓鋰金屬電池是提高能量密度最有希望的途徑之一。然而，商業(yè)化碳酸乙烯酯（EC）電解液在超高電壓下與鋰金屬負(fù)極和正極的相容性較差。通過構(gòu)建穩(wěn)定的CEI和SEI，設(shè)計(jì)與高電壓正極和金屬鋰負(fù)極兼容的新型電解液系統(tǒng)，似乎是構(gòu)建超高電壓LMBs最有前途的策略。其中，溶劑化結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，尤其是以氟化溶劑為代表的電解液溶劑對(duì)Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)調(diào)整發(fā)揮著重要作用。

在此，清華大學(xué)深圳國際研究生院成會(huì)明院士和周光敏副教授等人報(bào)告了一種在理論計(jì)算指導(dǎo)下通過對(duì)商業(yè)化溶劑EC和DEC氟化得到氟代碳酸乙烯酯（FEC）和（雙(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯（BTC），制備了耐高壓電解液（HV電解液）（1M LiPF₆ FEC:BTC (3:7 vol%)），這些設(shè)計(jì)的溶劑具有較低的最低未占分子軌道（LUMO），可以在鋰金屬負(fù)極處被優(yōu)先還原，形成了富含LiF的固體電解質(zhì)界面（SEI），從而抑制了鋰枝晶的生長。同時(shí)，氟化還降低了最高占據(jù)分子軌道（HOMO）的能級(jí)，從而提高了在超高電壓下的陽極穩(wěn)定性。究其原因，HV電解液中的氟化溶劑與Li⁺之間的低結(jié)合能加速了Li⁺的去溶劑化過程，從而產(chǎn)生優(yōu)異的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)。

因此，相對(duì)應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)電解液（1M LiPF₆ EC:DEC (1:1 vol%)），由HV電解液制備的Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）電池可在-30至70℃的寬工作溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定工作，分別在4.7和4.8V的超高截止電壓下，循環(huán)160次和100次后的容量保持率為95.1%和85.7%。此外，采用薄（50 μm）鋰金屬負(fù)極和貧電解液組裝的Li||NCM811電池循環(huán)150次循環(huán)后容量保持率為 89.2%，從而展現(xiàn)了在實(shí)際應(yīng)用中高能量密度電池的潛力。值得注意的是，FEC已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于LIBs和LMBs的電解液中，但BTC作為主要溶劑在LMBs中鮮有報(bào)道，特別是在4.8VLi||NCM811電池中。

相關(guān)論文以“A Nonflammable Electrolyte for Ultrahigh-Voltage (4.8 V-Class) Li||NCM811 Cells with A Wide Temperature Range of 100℃”為題發(fā)表在Energy Environ. Sci.。

圖文解析

修飾后EC和DEC不僅保持高介電常數(shù)，低粘度，寬溫度窗口和化學(xué)穩(wěn)定性，同時(shí)也具有優(yōu)化后Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)。如圖1a所示，通過在EC和DEC中分別引入-F基團(tuán)，分別得到了FEC和BTC，其影響主要體現(xiàn)在：

首先，與EC和DEC相比，F(xiàn)EC和BTC中的O原子周圍具有更少的負(fù)電荷，意味著其相對(duì)較弱的與Li⁺的配位能力，由Li⁺與溶劑之間的距離和結(jié)合能證實(shí)得到。弱結(jié)合促進(jìn)了Li⁺的去溶劑化，降低了電化學(xué)過程中的傳荷阻抗，提高了包括低溫在內(nèi)的電池性能。此外，-F基團(tuán)的引入增強(qiáng)了高壓電解液的潤濕性，接觸角從51.6°降低到33.5°，提高了電化學(xué)動(dòng)力學(xué)，特別是對(duì)貧電解液條件下；

其次，這種高壓電解液具有良好的陽極穩(wěn)定性和不燃性。在高壓電解液中降低的HOMO能級(jí)，表明他們高壓正極具有更高的陽極穩(wěn)定性；

第三，FEC和BTC與標(biāo)準(zhǔn)電解液中的溶劑相比，具有許多-F基團(tuán)和較低的LUMO能級(jí)，表明其易于在鋰金屬上還原，形成富LiF的SEI。LiF具有較高的界面能和良好的力學(xué)性能，具有良好的抑制鋰枝晶的能力。這三個(gè)優(yōu)點(diǎn)表明其在超高壓LMBs中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。