圖3. CEI的化學成分兩種電解液中CEI的模型可以用圖3b，c中的圖表來描述。常規(guī)醚類電解液中易形成無機含量高的混合CEI，但存在缺陷積累。不完全的構(gòu)象為電解液和SPAN之間的直接接觸提供了途徑，從而導致多硫化物的不斷釋放，促進向“固液”機制的轉(zhuǎn)變，并導致容量衰減。對于含EC的電解液，有機相的富集賦予了CEI一個緊密的組成，這有助于消除多硫化物從SPAN骨架泄漏。同時，緊湊的CEI防止了電解液的進一步侵入，減輕了LiFSI和溶劑的持續(xù)分解，因此具有與SEI類似的自我控制的厚度。重要的是，共形結(jié)構(gòu)使定制的CEI包裹在SPAN顆粒上，確保能夠控制活性S的電化學行為。Li-SPAN電池電解液設計雖然已經(jīng)確定含EC的醚類電解液可以保持SPAN正極良好的循環(huán)穩(wěn)定性，但它們通常與鋰金屬負極（LMA）不兼容。為此，作者設計了2 M LiFSI/EC電解液。Li/Cu電池顯示，當使用2 M LiFSI/EC時，觀察到顯著改善的Li CE，在400次循環(huán)中平均為 97.45%，遠高于商業(yè)碳酸酯電解液。
圖4. LMA的測試和表征進一步采用XPS深度剖面分析來表征SEI。改性后的SEI在不同深度處的組分含量和種類基本不變，說明無機-有機復合材料的均勻性。該SEI具有獨特的多層結(jié)構(gòu)，外層排列有超薄且高度有序的Li2O晶體層，而內(nèi)層呈現(xiàn)鑲嵌結(jié)構(gòu)，包括Li2O和Li2CO3。據(jù)報道，致密的Li2O殼層可以帶來均勻的Li+傳輸以及提高的機械強度，因此，SEI有可能持續(xù)有效地阻止Li枝晶的形成。此外，內(nèi)層中Li2O和Li2CO3含量豐富且分布均勻，具有比LiF更高的Li+電導率，有利于指導大尺寸的Li沉積，這是獲得高Li-CE的必要條件。Li-SPAN全電池的電化學性能首先評估了與具有中等面積容量（即1.86 mAh cm–2，相應的N/P比為 3.59）的SPAN正極相匹配的工作電池的循環(huán)性能。由于 2 M LiFSI/EC中鋰穩(wěn)定性更好，全電池的壽命顯著延長，在120次循環(huán)后仍保留 80%的可逆容量。當使用高負載SPAN正極(3.64 mAh cm–2)時，可以更好地實現(xiàn)定制CEI和SEI帶來的顯著優(yōu)點。正如預期的那樣，2 M LiFSI/EC使Li-SPAN全電池在0.3 C下具有卓越的循環(huán)性能（69次循環(huán)；1 M/LiFSI/EC-DEC中僅10次循環(huán)）。更令人印象深刻的是，由50 μm LMA 和具有4.08 mAh cm–2 S的厚SPAN正極組裝的單層軟包電池（100 mAh）仍然可以顯示出顯著的循環(huán)性能。在苛刻的條件下經(jīng)過85次循環(huán)后獲得了75%的高容量保持率，并且計算出的體積能量密度高達615 Wh L–1，這證實了定制電解液的實際應用可行性。對于1 Ah級別的沖壓電池（5層正極），體積能量密度可以進一步提升至 659 Wh L –1。相較于報道在文獻中的Li-S全電池，使用2 M LiFSI/EC的Li-SPAN全電池的電化學性能具有很強的競爭優(yōu)勢。
