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導師簡介

6篇Nature/Science子刊、4篇AM、3篇EES、3篇AFM等，黃小青團隊2022年成果精選！

黃小青，廈門大學教授。2005年于西南師范大學（現西南大學）獲理學學士學位。2011年于廈門大學獲理學博士學位，導師為鄭南峰教授、鄭蘭蓀院士。2011-2014年在美國加州大學洛杉磯分校黃昱教授、段鑲鋒教授課題組從事的博士后研究工作。2014年至今先后于蘇州大學材料與化學化工學部、廈門大學化學化工學院擔任特聘教授，博士生導師。

2020年獲國家杰出青年科學基金資助，課題：貴金屬納米材料合成化學。目前兼職：《Science Bulletin》、《Rare Metal》和《Science China Materials》客座編輯或編委。研究興趣：貴金屬納米材料的精準制備及其電、熱、光催化應用研究。

課題組網址：https://xhuanggroup.xmu.edu.cn/

2022年，黃小青教授團隊在Nature/Science子刊、EES、AM和AFM等國際頂級期刊連續發表多篇高水平文章，下面小編就部分成果為大家展示分享。

Energy Environ. Sci.：Mo-Ru NSAs實現高效HER/HOR

開發用于析氫/氧化反應（HER/HOR）的高性能雙功能電催化劑對高效率利用氫能具有重要意義。基于此，廈門大學黃小青教授、張橋保教授和韓佳甲助理教授等人報道了一類獨特的鉬（Mo）修飾釕（Ru）納米片組件（Mo-Ru NSAs），用于堿性電解質中的高性能HER和HOR，其中Mo具有金屬Mo原子和MoO₃的獨特構型。

實驗測試發現，在1 M KOH中，16 mV的低過電位即可為HER提供10 mA cm^-2的電流密度。同時，Mo-Ru NSAs可以在10 mA cm^-2下保持長達250 h的穩定性。此外，Mo-Ru NSAs的HOR催化活性也顯著增強，在0.1 M KOH中的質量活性為2.45 A mg_Ru^-1，分別是Ru/C和Pt/C的38.9和6.4倍。同時，Mo-Ru NSAs的HOR穩定性也比Ru/C和Pt/C的更持久。

密度泛函理論（DFT）計算表明，MoO₃附近的H*和OH*在Mo-Ru NSAs上的吸附強度減弱。更重要的是，MoRu位點可以使H₂O自發解離，促進H⁺和OH^–的生成。隨著H*和OH*覆蓋率的增加，H*和OH*傾向于向MoO₃移動，進一步優化了H*和OH*的吸附強度。MoRu位點和MoO₃的強耦合實現了更有利的反應路徑，并促進了HER和HOR在能量上的有利進展。該工作為高性能Mo改性Ru納米片催化劑的制備提供了基礎，有助于制備更先進的Ru-基催化劑用于雙功能氫催化和其他催化應用。

Surface and lattice engineered ruthenium superstructures towards high-performance bifunctional hydrogen catalysis. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE02076A.

https://doi.org/10.1039/D2EE02076A.

Energy Environ. Sci.：多孔PtTeRh NRs助力PEMFC

在電催化劑中，設計高效的表面/界面對于燃料電池的商業化至關重要。基于此，廈門大學黃小青教授和香港理工大學黃勃龍教授等人報道了一類新型多孔鉑碲銠納米棒（PtTeRh NRs），其具有1D構件和3D開放表面/界面，作為質子交換膜燃料電池（PEMFC）在自呼吸和運行燃料電池介質中的高效正極氧還原反應（ORR）電催化劑。優化后的多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C在0.90 V vs. RHE時顯示出最高的ORR比活度和質量活度，分別為4.4 mA cm^-2和2.4 A mg^-1_Pt，比最先進的商業Pt/C分別高出17.7和14.1倍。

在腐蝕ORR條件下，多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C經過30000次加速耐久性試驗（ADT）循環后，仍可保持92.5%的原始質量活度。同時，選擇性引入具有自修復特性的Te和親氧的Rh，有利于電子結構修飾并優化Pt-O結合強度，使得多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C顯著的自呼吸膜電極組件（MEA）性能（功率密度的2.3倍）增強，在單一自呼吸H₂-空氣燃料電池介質中以200 mA cm^-2恒定電流放電240 h后，電池電壓損失僅為1.3%。更重要的是，具有多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C的MEA可以在H₂/空氣和H₂/O₂介質中分別在150 kPa時實現743.4和1976.1 mW cm^-2的最高功率密度，遠高于相同測試條件下具有商用Pt/C的MEA（555.4和1338.8 mW cm^-2）。

此外，在經過30000次加速應力測試（AST）循環后，在H₂/空氣和H₂/O₂介質中，在150 kPa背壓（BP）下，多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C MEA的峰值功率密度損失分別為13.2%和14.2%，而在相同情況下具有商用Pt/C的MEA的峰值功率密度損失分別為20.1%和25.7%。密度泛函理論（DFT）計算證實，多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C的高電活性源于Pt和Rh位點的補償電子結構，保證了ORR過程的快速電子轉移。

同時，通過有效的p-d耦合效應對Te-5p軌道的穩定保護有助于長期耐久性。XPS、XAS和DFT計算結果證明，即使在復雜的單燃料電池條件下，多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C可實現更高的燃料電池功率密度和優于商用Pt/C的壽命，也證明了一種用于實際燃料電池催化的高效Pt基正極納米催化劑。

Three-dimensional porous platinum-tellurium-rhodium surface/interface achieve remarkable practical fuel cell catalysis. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01597H.

https://doi.org/10.1039/D2EE01597H.

Adv. Mater.：Pt₃FeCo NSs助力實際燃料電池

開發用于燃料電池催化的高性能催化劑，是燃料電池技術商業化的最關鍵和最具挑戰性的步驟之一。基于此，廈門大學黃小青教授和卜令正副教授、華中科技大學李箐教授、香港理工大學黃勃龍教授等人報道了一種具有低配位特征的1D三金屬鉑-鐵-鈷納米鋸（Pt₃FeCo NSs）作為燃料電池催化的高效雙功能電催化劑。

實驗測試發現，即使在30000次電壓循環后。Pt₃FeCo NSs（10.62 mA cm^-2和4.66 A mg^-1_Pt，0.90 V）的氧還原反應（ORR）活性比商業Pt/C高25倍以上。密度泛函理論（DFT）計算表明，強烈的d-軌道間電子轉移使ORR勢壘最小化，在穩健價態下具有更高的選擇性。作者還發現了具有低配位Pt的本征結構與相應電子活動之間的火山相關性，從而保證了較高的ORR活性。

此外，在膜電極組件（MEA）中的Pt₃FeCo NSs還實現了非常高的峰值功率密度（1800.6 mW cm^-2）和具有競爭性的比/質量活性（在0.90 V_iR-free電池電壓下分別為1.79 mA cm^-2和0.79 A mg^-1_Pt），以及在特定的H₂-O₂介質中用于質子交換膜燃料電池（PEMFCs）時具有長時間壽命，是目前已報道的MEA頂級電催化劑。該工作代表了一類多金屬Pt基納米催化劑的實際燃料電池和超越。

Low-Coordination Trimetallic PtFeCo Nanosaws for Practical Fuel Cells. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208672.

https://doi.org/10.1002/adma.202208672.

Adv. Mater.：a-PdSe₂ NPs高活性、選擇性和穩定的電合成H₂O₂

開發高活性、高選擇性、高穩定性的高性能催化劑是過氧化氫（H₂O₂）電合成技術實際應用的關鍵，但是仍具有巨大的挑戰性。據報道，非晶態PdSe₂納米顆粒（a-PdSe₂ NPs）中Pd位點的低配位結構可以顯著促進H₂O₂的電催化合成。基于此，廈門大學黃小青教授、華中科技大學楊利明研究員和廣東工業大學徐勇教授等人報道了一種非晶態PdSe₂納米顆粒（a-PdSe₂ NPs）可以作為電化學合成H₂O₂的高選擇性和全pH值催化劑。

通過詳細的研究和密度泛函理論（DFT）計算表明，a-PdSe₂ NPs中Pd原子的無序排列可以促進活性，而低配位環境下的Pd位點可以優化對含氧中間體的吸附，抑制O-O鍵的裂解，進而顯著提高H₂O₂選擇性和產率。其中，a-PdSe₂ NPs/C在不同pH值的電解質中表現出超過90%的H₂O₂選擇性。

在H-電池電解槽中，0.1 M KOH、0.1 M HClO₄和0.1 M Na₂SO₄中的H₂O₂產率分別約為3245.7、1725.5和2242.1 mmol g_Pd^-1 h^-1，是一種全pH值的H₂O₂電化學合成催化劑。此外，在0.1 M Na₂SO₄中富集2 h后，在三相流池反應器中生成的H₂O₂可達1081.8 ppm，顯示了a-PdSe₂ NPs/C在實際電合成H₂O₂方面的巨大潛力。該工作系統地揭示了H₂O₂電合成中活性位點的分離與非晶態之間的協同作用，可能會進一步促進多相催化及其他領域結構性能關系的基礎研究。

Low-Coordinated Pd Site within Amorphous Palladium Selenide for Active, Selective, and Stable H₂O₂ Electrosynthesis. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208101.

https://doi.org/10.1002/adma.202208101.

Chem：C-RuO₂-RuSe助力酸性水氧化

在能量轉換技術中，析氧反應（OER）起著關鍵作用。其中，在堿性條件下已取得了重大進展，但在酸性條件下開發穩定的OER電催化劑仍是一個挑戰。基于此，廈門大學黃小青教授和蘇州大學邵琪助理研究員等人報道了一種通過引入間質碳（C-RuO₂-RuSe）來同時提高RuO₂穩定性和活性的新策略。通過Se的蒸發和C的燃燒制備了C-RuO₂-RuSe催化劑，其中將C-負載的RuSe₂中空納米球（RuSe₂ HNSs）在300 ℃空氣氣氛下加熱5和10 h，分別生成C-RuO₂-RuSe-5和C-RuO₂-RuSe-10。

實驗測試發現，優化后的C-RuO₂-RuSe-5具有增強的OER活性，顯著高于商用RuO₂。更重要的是，C-RuO₂-RuSe-10表現出更高的穩定性，在0.5 M H₂SO₄中，當電流密度分別為10、20、50 mA cm^-2時，其可以耐受長達50 h，是已報道的最穩定的酸性OER電催化劑之一。

X射線吸收光譜（XAS）表明，間隙C可以拉長Ru-O鍵，從而顯著提高了穩定性。密度泛函理論（DFT）計算進一步表明，間隙C活化Ru位點可以提高OER性能。因此，實驗和理論結果都證明，通過引入間質C可以穩定RuO₂，從而可作為一種強酸性OER電催化劑。該工作為設計和制備高效的Ru-基電催化水分解催化劑提供了新視角。

Exceptionally active and stable RuO₂ with interstitial carbon for water oxidation in acid. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.02.003.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.02.003.

Nat. Synthesis：陽離子交換反應合成貴金屬硫族化合物

貴金屬硫族化合物（NMCs）是一類具有獨特性能和廣泛應用的重要材料，但是以良好的控制方式合成這些材料仍然具有挑戰性。陽離子交換（CE）反應是一種多功能的拓撲策略，可以合成一系列材料，但其用于制備NMCs的用途尚未得到詳細研究，阻礙了這些材料的應用。基于此，廈門大學黃小青教授和廣東工業大學徐勇教授等人報道了一種通過CE反應制備各種NMCs的穩定和通用策略，其中CuTe金屬硫族化合物被用作具有貴金屬陽離子的CE的犧牲模板。

通過Cu陽離子和貴金屬陽離子（Pd²⁺、Pt²⁺、Rh³⁺、Ru³⁺、Ag⁺和Au³⁺等）之間的CE反應，合成具有定制的形態、成分和相的NMCs，驗證了CE策略的普遍性。作者以二維（2D）CuTe納米片（NSs）為前驅體，制備了多種2D Pd/Pt/Rh/Ru/Ag/Au-基碲化物。

通過深入的機理研究表明，NMCs的定制化合成是通過動力學控制和溶劑依賴的熱力學控制來實現的。此外，這種CE策略也能以類似的方式擴展到以貴金屬為基礎的硒化物和硫化物的可控制備，因此這是定制設計及合成NMCs的穩定策略。

Synthesis of noble metal chalcogenides via cation exchange reactions. Nat. Synthesis, 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00117-1.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00117-1.

Nat. Commun.：選擇性超95%！Pd_L/PdSn-NW助力直接合成H₂O₂

過氧化氫（H₂O₂）在工業和生活中有著廣泛的應用，但是由于H₂O₂產率低，開發高效的H₂O₂直接合成（direct hydrogen peroxide synthesis, DHS）多相催化劑仍是一個巨大的挑戰。基于此，廈門大學熊海峰教授和黃小青教授、福州大學林森教授等人報道了一種兩步制備PdSn納米線催化劑的策略，該策略包括在PdSn納米線上負載分層Pd氧化物（Pd_L/PdSn-NW），并且其在直接生成H₂O₂方面表現出高效的反應性。

作者首先采用溶劑熱法合成了表面粗糙的Pd₄Sn納米線（PdSn-NW，Sn: Pd摩爾比為4），然后將金屬Pd前驅體沉積在Pd₄Sn納米線上，并分散在TiO₂載體上。在空氣中快速退火后，得到了直接合成H₂O₂的高效Pd_L/PdSn-NW催化劑。未負載的Pd_L/PdSn-NW呈現蠕蟲狀納米線形態，部分納米線相互連接形成相互連接的結構。結構的外表面含有Pd和Sn的氧化物，因為這兩種金屬在空氣中退火后都被氧化。

實驗測試發現，Pd_L/PdSn-NW在零攝氏度的DHS中表現出優異的反應活性，H₂O₂產率為528 mol kg_cat^-1·h^-1，H₂O₂選擇性超過95%。PdSn納米線上的一層Pd氧化物產生雙配位Pd，導致Pd_L/PdSn-NW對O₂、H₂和H₂O₂的吸附行為不同。此外，由于Pd_L/PdSn-NW對H₂O₂的吸附能力較弱，使得H₂O₂的活化能較低，產率較高。這種在金屬納米線上沉積金屬層的表面工程方法，為合理設計高效的DHS催化劑提供了新思路。

Layered Pd oxide on PdSn nanowires for boosting direct H₂O₂ synthesis. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33757-0.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33757-0.

Adv. Funct. Mater.：Zn-PtNi/C助力PEMFC

鉑（Pt）基膜電極組件（MEA）催化劑在質子交換膜燃料電池（PEMFCs）條件下的高性能是實際應用的前提。理論計算表明，Zn插層Pt合金的晶格膨脹可以減弱氧中間體的吸附，產生強電子相互作用促進MEA催化。基于此，廈門大學黃小青教授和卜令正副教授等人報道了一種在Zn的輔助下合成的新型碳（C）負載超細Pt合金。密度泛函理論（DFT）計算表明，引入Zn可以減小Pt合金的粒徑，同時嵌入到Pt合金中，導致Pt的晶格膨脹，增強了Pt的金屬態，降低了d能帶中心。

作者以晶格膨脹結構所具有的內在高電活性理論研究為指導，通過大規模濕化學方法成功合成了一類具有最佳氧中間體吸附能的Zn插層亞2.4 nm Pt基催化劑（即Zn-Pt/C、Zn-PtNi/C、Zn-PtCo/C）。更重要的是，對比相應的Pt基催化劑和商業Pt/C（C-Pt/C），所有Zn誘導Pt基催化劑都表現出了更好的MEA性能。

實驗測試發現，Zn-PtNi/C在H₂/空氣燃料電池條件下表現出最高的活性，峰值功率密度為937.6 mW cm^-2。經過10000次加速應力測試（AST）后，在H₂/空氣介質中，Zn-PtNi/C的MEA的峰值功率密度損失為17.3%，對比其他同類產品仍然保持最高的峰值功率密度（774.7 mW cm^-2）。該工作旨在通過Zn插層誘導的晶格膨脹策略實現亞納米級Pt-基ORR催化劑的顯著MEA性能。

Zinc Intercalated Lattice Expansion of Ultrafine Platinum-Nickel Oxygen Reduction Catalyst for PEMFC. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202212442.

https://doi.org/10.1002/adfm.202212442.

Adv. Funct. Mater.：di-RuNi MLNS實現高效HOR

由于釕（Ru）的價格較低，且與Pt的氫結合能（HBE）相近，因此Ru被認為是Pt催化氫氧化反應（HOR）的一種有前景的替代品。然而，Ru催化HOR的性能遠不能滿足實際應用的需求。基于此，廈門大學黃小青教授和廣東工業大學徐勇教授等人報道了在Ru基多層納米片（MLNS）S中加入Ni（di-RuNi MLNS）可以顯著提高HOR性能。特別是，HOR性能與Ni在Ru MLNS表面的位置（即表面工程）或晶格中的位置（即晶格工程）密切相關。

進一步的研究表明，Ru MLNS晶格中的Ni優化了HBE，而表面的Ni降低了水形成的自由能，從而提高了HOR性能。因此，最優的催化劑，即Ni同時位于表面和晶格中（di-RuNi MLNS），顯示出優于商業Pt/C和Ru/C的堿性HOR性能。di-RuNi MLNS的質量活性和比活性分別是商用Pt/C的9.7倍和14.6倍。

此外，這種表面和晶格工程可以顯著促進對CO中毒的耐受性，這是由于HOR的穩定性增強。本工作不僅系統地揭示了Ni改性Ru對堿性HOR的意義，而且促進了燃料電池反應催化劑設計等方面的基礎研究。

Lattice and Surface Engineering of Ruthenium Nanostructures for Enhanced Hydrogen Oxidation Catalysis. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202210328.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210328.

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6篇Nature/Science子刊、4篇AM、3篇EES、3篇AFM等，黃小青團隊2022年成果精選！

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