高熵氧化物(HEOs)具有獨特的結構和理化性質，是一類新型的能源催化材料。然而，傳統的高溫合成技術往往只能得到比表面積小的微米級HEOs，由于暴露的活性位點有限，本征活性較差，其催化活性還遠達不到實際應用需求。
湖南大學的王雙印、鄒雨芹、陶李等人報道了一種低溫O2等離子體策略，制備了具有高比表面積、富含缺陷的HEOs納米片，并首次將其作為電催化劑，用于電催化氧化5-羥甲基糠醛(HMF)。結果表明，五元(FeCrCoNiCu)3O4 HEOs納米片由于其納米片結構、豐富的氧空位和高比表面積，使其在電催化氧化HMF中具有更低的起始反應電位和更快的反應動力學，優于高溫法制備的HEOs。本文所提出的方法不僅為研究HEOs的性質提供了新的機會，而且可以用于發現具有巨大應用潛力的納米結構材料。相關工作以《Defect-Rich High-Entropy Oxides Nanosheets for Efficient 5-Hydroxymethylfurfural Electrooxidation》為題在《Angewandte Chemie International Edition》上發表論文。
要點1：本文報道了一種低溫O2等離子體蝕刻策略來合成富含氧空位的HEOs納米片。高能電子與氧分子發生非彈性碰撞并將能量傳遞給氧分子，產生的激發態氧自由基的化學活性明顯高于氧分子。因此，利用低溫O2等離子體蝕刻可將高熵層狀雙水滑石前驅體轉化為單相尖晶石型HEOs。低溫O2等離子體技術使合成的HEOs具有納米片結構、豐富的氧空位和高的比表面積，有利于提高電催化活性。
要點2：XPS分析揭示，低溫O2等離子體的HEOs (P-HEOs)的氧空位濃度比例明顯高于對比樣品C-HEOs。EPR分析揭示：P-HEOs在g= 2.003處顯示出更強的EPR信號，表明P-HEOs具有更多的氧空位，這與XPS分析一致。
要點3：本文所提出的方法可以在低溫下合成一系列HEOs，說明了等離子體蝕刻策略的可靠性和通用性。元素映射表明每個元素在這些HEOs納米片內均勻分散，沒有發生相分離。這些結果表明，該方法可以拓展到具有豐富氧空位、以及元素更復雜的HEOs納米片的合成。
要點4：作為概念的證明，將P-HEOs納米片負載在玻璃碳電極上進行電催化氧化HMF。P-HEOs的OER起始電位為1.50 V。引入HMF后，P-HEOs電極表現出更強的電流響應，起始電位降至1.35 V，遠低于C-HEOs電極。表明P-HEOs具有良好的電催化活性。P-HEOs的 Tafel斜率為97.8 mV dec-1，遠低于C-HEOs電極(279.5 mV dec-1)。ECSA評估分析表明具有納米片結構的P-HEOs可以有效增加ECSA，暴露更多的活性位點。原位EIS分析證明了P-HEOs具有快速轉移電子能力與增強的催化動力學。
Defect-Rich High-Entropy Oxides Nanosheets for Efficient 5-Hydroxymethylfurfural Electrooxidation,?DOI：10.1002/anie.202107390
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202107390
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